Аннотация результатов, полученных в 2017 году
Целью работы являлось изучение особенностей формирования и эволюции доменной структуры в одноосных сегнетоэлектрических кристаллах с поверхностным диэлектрическим слоем при переключении поляризации под воздействием электронного пучка. Изучены особенности формирования доменной структуры при облучении электронным пучком при комнатной и повышенных температурах кристаллов конгруэнтного ниобата лития с полярной поверхностью, покрытой слоем негативного электронно-лучевого резиста в качестве диэлектрика. Исследованы особенности морфологии изолированных доменов. Показано, что точечное облучение приводит к формированию на облучаемой полярной поверхности доменов шестиугольной формы, а увеличение дозы – к появлению областей с противоположным направлением спонтанной поляризации внутри шестиугольного домена в результате самопроизвольного обратного переключения, вызванного быстрой релаксацией заряда. Выявлены основные типы доменных структур, формирующих при полосовом облучении в зависимости от дозы облучения. Показано, что домены в результате прямого прорастания появлялись на противоположной полярной поверхности в виде квазирегулярных цепей изолированных шестиугольных микродоменов в следствии эффективного экранирования, создаваемыми металлическим электродом. Установлена аналогия между переключением под действием импульсов электрического поля различной амплитуды и длительности и облучением с различными дозами заряда, в результате которой различные типы доменной структуры были рассмотрены как различные стадии ее эволюции: (1) дискретное переключение, (2) рост доменных лучей, (3) слияние доменов, ведущее к формированию структуры «рыбий скелет», (4) формирование полосовых доменов, (5) уширение полосового домена за счет бокового движения доменных стенок. Предложен механизм дискретного формирования доменов. Установлены основные закономерности геометрических параметров доменных структур, полученных в результате точечного, линейного и полосового облучения. Анализ доменных изображений показал, что эффективный размер доменов, полученных в результате точечного облучения, нелинейно возрастает с увеличением дозы, что было отнесено за счет особенностей кинетики инжектированного заряда, величина которого выходит на насыщение и определяется константой времени зарядки облучаемого материала. Определено пороговое значение дозы 1,4 пКл. Для количественного описания эволюции доменов при полосовом облучении с увеличением дозы на различных стадиях использованы зависимости: (1) – (2) плотности доменов, длины и периода доменных лучей, (3) – (4) средней длины лучей и относительной длины доменной стенки, (5) ширины доменной стенки. Определена пороговая доза, необходимая для формирования сплошных доменных полос с плоской доменной стенкой. Выявлены особенности формирования доменов при повышенных температурах. Показано, что зависимость от дозы имеет нелинейный характер аналогично случаю комнатной температуры, однако увеличение температуры до 200 °С приводило к увеличению размеров переключенной области в два раза, что было отнесено за счет уменьшения пороговых полей. Обнаружена потеря устойчивости формы изолированных доменов и формирование бесформенных доменов при повышении температуры до 100 °С. Показано, что дальнейшее увеличение температуры (выше 100 ºC) приводит к дискретному формированию изолированных доменов в области облучения. Обнаружен эффект ветвления (появления ветвей второго поколения) на доменных линиях при температуре 250 °С. Установлено, что домены прорастали сквозь всю толщину кристаллической пластины только при комнатной температуре. Выявленные эффекты отнесены за счет перехода к дискретному переключению и коррелированному зародышеобразованию при переключении в сильно неравновесные условия за счет существования искусственного диэлектрического слоя и увеличения диэлектрической проницаемости при повышении температуры. Переход от детерминированного к стохастическому зародышеобразованию на доменной стенке за счет изменения доминирующего механизма объемной проводимости с электронного на ионный приводил к независимому росту доменов после и формированию доменных структур сложной формы, включая дендритоподобные доменные структуры. Проведена реконструкция эволюции несквозных доменных структур на полярной поверхности по серии изображений, полученных на разной глубине в объеме кристалла. Согласно принципу «чем глубже, тем раньше» выявлены основные стадии роста доменной структуры в процессе переключения под действием электронного пучка. Показано, что стадии качественно совпадают со стадиями, выявленными по доменным конфигурациям, полученным при различных дозах облучения на полярной поверхности. Исследована пространственная неоднородность регулярных доменных структур (РДС), созданных при различных параметрах облучения электронным пучком кристаллов конгруэнтного ниобата лития, легированного MgO, с поверхностным диэлектрическим слоем, методом генерации второй гармоники. Показано, что избыточное накопление заряда на облучаемой поверхности может приводить к неоднородностям РДС за счет отклонения электронов первичного пучка от заданной траектории. Экспериментально и при помощи компьютерного моделирования электронных траекторий методом конечных элементов продемонстрировано, что эффект может быть существенно уменьшен при увеличении энергии электронов. Количественная оценка качества РДС показала, что увеличение ускоряющего напряжения от 10 до 14 кВ приводит к улучшению пространственной однородности периода РДС. Возрастание мощности излучения на длине волны второй гармоники и, соответственно, эффективности ГВГ процесса подтверждает этот факт. Измерение пространственного распределения мощности генерации показало, что скважность РДС меняется вдоль полярной оси Z (по толщине кристалла), что было отнесено за счет уширения доменов вблизи Z+ полярной поверхности. Пространственное распределение температуры квазисинхронизма и рассчитанного из нее периода РДС указывает на однородность структуры вдоль полярного направления, тогда как однородность вдоль Y направления зависит от величины ускоряющего напряжения. Наилучшая однородность РДС получена при 14 кВ, достигнута мощность излучения 2,1 мВт и эффективность генерации 0,3 %/Вт. Сравнительный анализ полученных результатов с результатами тестирования эталонного элемента с РДС, созданного методом переключения во внешнем электрическом поле, показал, что РДС, созданная электронным пучком, обладает лучшей однородностью периода, тогда как эффективность генерации может быть повышена за счет улучшения скважности РДС. Проведено численное моделирование влияния искажения величины периода РДС на температурную зависимость интенсивности ГВГ. Анализ результатов моделирования показал, что наличие участков с разными периодами приводит к эффектам, аналогичным дефектам стыковки полей записи, а именно к: (1) появлению нескольких пиков с высокой интенсивностью, (2) к смещению основного пика относительно положения пика в РДС с постоянным периодом, (3) снижению интенсивности основного пика. Величина эффектов зависит от различия в периоде участков и от количества таких участков. Наличие в РДС как участков с разным периодом, так и дефектов стыковки, приводит к сложной форме температурной зависимости ГВГ. Изучено влияния материала поверхностного диэлектрического слоя на особенности формирования доменной структуры при облучении электронным пучком кристаллов ниобата лития. Измерены зависимости характерных размеров доменов от дозы облучения и ускоряющего напряжения для различных диэлектрических слоев. Показано, что увеличение дозы, как и ускоряющего напряжения, приводило к нелинейному увеличению размеров доменов. Выявлены основные особенности морфологии доменов, полученных с использование различных диэлектрических слоев. Установлено, что для рассматриваемых диэлектрических слоев общим является изотропный рост доменов, обусловленный эффектом стохастического коррелированного зародышеобразования. Показано, что увеличение ускоряющего напряжения приводило к формированию квазирегулярных доменных пальцев впереди плоской доменной стенки, преимущественно ориентированных вдоль Y-кристаллографического направления. Продемонстрировано, что варьируя дозу и ускоряющее напряжение возможно получить плоскую доменную стенку у доменных полос. Показано, что параметрами, определяющими форму доменных конфигураций сегнетоэлектрических кристаллов в сильно неравновесных условиях облучения электронным пучком и существования диэлектрического слоя, являются электрическое поле и эффективность экранирования деполяризующего поля. Полученные результаты могут быть использованы для развития методов доменной инженерии на основе бесконтактного формирования доменных структур облучением электронным пучком для создания нелинейно-оптических кристаллов с модифицированными оптическими свойствами для применения в устройствах преобразования частоты лазерного излучения и компонентной базы интегральной оптики.

Аннотация результатов, полученных в 2018 году
Целью работы являлось изучение особенностей формирования и эволюции доменной структуры в одноосных сегнетоэлектрических кристаллах с поверхностным диэлектрическим слоем при переключении поляризации под воздействием электронного пучка. Были получены следующие основные результаты: Изучены особенности формирования доменной структуры при облучении электронным пучком кристаллов конгруэнтного танталата лития с поверхностным диэлектрическим слоем при комнатной и повышенных температурах. Выявлены особенности морфологии изолированных доменов. Показано, что точечное облучение при комнатной температуре приводит к формированию доменов круглой формы на облучаемой поверхности, в то время как на противоположной стороне формируются домены треугольной формы. При комнатной температуре обнаружено искажение формы доменов в результате спонтанного обратного переключения за счет запаздывания объемного экранирования. Изучено формирование доменов в результате облучения вдоль линии. Установлена аналогия между переключением при облучении с различными дозами и переключением под действием импульсов электрического поля разной амплитуды и длительности, на основе которой различные типы доменной структуры были рассмотрены как различные стадии ее эволюции. При высоких дозах обнаружен эффект неустойчивости формы доменной стенки в виде формирования доменных «пальцев», который был объяснен неравновесными условиями переключения. Установлены основные закономерности геометрических параметров доменных структур, полученных в результате точечного, линейного и полосового облучения. Выявлены пороговые дозы формирования доменов. Выявлено линейное увеличение переключенной площади доменов с дозой, что обусловлено внешним экранированием деполяризующего поля инжектированными электронным пучком зарядами, действующими как ток во внешней цепи в случае традиционного переключения. Для изолированных доменов и доменов в матрицах, полученных при точечном облучении, выявлено различие в размерах, обусловленное электростатическим взаимодействием заряженных доменных стенок. Установлено, что линейное и полосовое облучение подобны в исследуемом диапазоне доз. Для количественного описания эволюции доменов при облучении вдоль линии с увеличением дозы использована плотность доменов, формирующихся внутри облучаемой области, которая линейно убывала с дозой в результате слияния и последующего формирования сплошного домена. Определены пороговые дозы, необходимые для формирования сплошных доменных полос с плоской доменной стенкой. Выявлены особенности формирования доменов облучением электронным пучком при повышенных температурах. Показано, что площадь доменов после точечного облучения и ширина доменных полос после облучения вдоль линии линейно увеличиваются с дозой во всем исследуемом температурном диапазоне. Увеличение размеров доменов с температурой отнесено за счет понижения порогового поля. Установлено качественное изменение морфологии доменов при изменении температуры и дозы. Повышение температуры приводило к исчезновению эффекта спонтанного обратного переключения, обнаруженного при комнатной температуре, в результате возрастания эффективности объемного экранирования. При низких дозах обнаружено формирование ансамблей изолированных субмикронных доменов в области облучения, которые с увеличением дозы сливались и образовывали сплошной домен. Дальнейшее увеличение дозы приводило к образованию «пальцев» на доменной стенке. Проведена реконструкция эволюции несквозных доменных структур на полярной поверхности по серии изображений, полученных на разной глубине в объеме кристалла. Согласно принципу «чем глубже, тем раньше» выявлены основные стадии роста доменной структуры в процессе переключения под действием электронного пучка. Показано, что стадии качественно совпадают со стадиями, выявленными по доменным конфигурациям, полученным при различных дозах на полярной поверхности. Неправильная форма доменов в объеме кристалла отнесена за счет слияния с доменами, существующими перед доменной стенкой, и стохастического зародышеобразования при повышенных температурах. Визуализация на различной глубине матриц сквозных доменов, созданных при комнатной температуре, выявила постепенное изменение формы доменов в объеме кристалла от круглой на облучаемой полярной поверхности до треугольной на противоположной стороне за счет условий эффективного экранирования, создаваемыми металлическим электродом. Изучены особенности морфологии и зависимости геометрических размеров доменных структур от толщины пластины MgOСLN, толщины слоя резиста и энергии электронов. Показано, что зависимости площади доменов, созданных в результате облучения матриц точек, и ширины полосовых доменов в решетке от дозы имеют линейный характер в пластинах различной толщины, что объяснено внешним экранированием деполяризующего поля инжектированным зарядом, при котором площадь переключения пропорциональна заряду. Обнаружено увеличение размеров доменов в 2,5 раза в пластинах толщиной менее 100 мкм по сравнению с пластинами толщиной 1 мм, что было отнесено за счет более короткой стадии прямого прорастания доменов. Показано, что при расстояниях между сближающимися доменными стенками менее 2 мкм наблюдается уменьшение размеров доменов независимо от толщины кристалла, что отнесено за счет взаимодействия заряженных доменных стенок. Обнаружен эффект подавления формирования доменов в произвольных позициях матрицы при больших расстояниях между доменными стенками в кристаллах толщиной 1 мм, что объяснено взаимодействием доменов в процессе прямого прорастания, в то время как эффект отсутствует в тонких кристаллах, поскольку время сквозного прорастания в них на несколько порядков меньше. Показано отсутствие различия морфологии доменов при изменении толщины пластин. Обнаружено, что уменьшение толщины слоя резиста приводит к уменьшению размеров создаваемых доменных структур за счет делокализации пространственного заряда в результате проникновения большей части инжектированных электронов через границу резист/LN в кристалл c уменьшением толщины резиста. Продемонстрирована возможность формирования сквозной полосовой регулярной доменной структуры (РДС) с периодом до 1,5 мкм в кристаллических пластинах толщиной 1 мм. Показано, что изменение энергии электронов приводит к незначительным изменениям размеров доменов, что обусловлено равенством значений экранирующего заряда. Полученные данные были использованы для создания сквозных РДС с малыми (до 1,5 мкм) периодами в кристалле толщиной 7 мкм. При помощи визуализации РДС в объеме показано, что получены сквозные доменные структуры с вертикальными стенками. Исследованы особенности формирования РДС при облучении электронным пучком пластин MgOCLN с поверхностным диэлектрическим слоем с периодическим изменением толщины резиста. Выделены основные стадии формирования доменов: (1) формирование цепей микро- и нанодоменов по краям областей с малой толщиной резиста и (2) слияние микро- и нанодоменов с последующим формированием сплошных полосовых доменов. Стадии были описаны при помощи зависимостей плотности доменов и скважности сплошных полосовых доменов от дозы. Полученные данные позволили создать однородные РДС высокого качества с практически вертикальными доменными стенками, что было подтверждено результатами оптических измерений распределения интенсивности генерации второй гармоники вдоль полярного направления. Показано преимущество разработанного метода над традиционным и продемонстрирована возможность контроля ширины получаемых доменов. Изучено формирование доменных структур при облучении электронным пучком пластин MgOCLN с сочетанием периодических электродов и поверхностного диэлектрического слоя. Показано, что при низких дозах формируются цепи изолированных нанодоменов расположенные вдоль электродов на равном расстоянии от них. Повышение дозы приводило к увеличению количества нанодоменов и их последующему слиянию и формированию сплошных полосовых доменов. Обнаружено, что наличие электродов на поверхности приводит к отсутствию доменов в областях с электродами. Для объяснения полученных результатов было использовано численное моделирование распределения амплитуды полярной компоненты электрического поля, созданного внедренным зарядом, в исследуемых системах, которое помогло объяснить выявленные особенности формирования доменов. Полученные результаты дают новое представление о формировании метастабильных доменных структур при переключении в сильнонеравновесных условиях переключения и могут служить научной основой для применений в наноиндустрии оптических и нелинейно-оптических преобразователях частоты и электро-оптических устройствах. Результаты работ по проекту представлены на российских и международных конференциях, подготовлены к публикации 2 статьи в международных рецензируемых изданиях, индексируемых в Web of Science и Scopus, в том числе в издании, входящем в Q1. Страница в сети интернет, посвященная проекту: https://www.researchgate.net/project/Investigation-of-the-features-of-the-formation-of-domain-structures-in-lithium-niobate-and-lithium-tantalate-crystals-with-a-surface-dielectric-layer-upon-irradiation-by-medium-energy-electrons