Аннотация результатов, полученных в 2019 году
1) Разработан метод анализа сверхпроводящего спаривания в хундовских металлах, основанный на вычислении собственных значений (характеризующих тенденцию к сверхпроводящему спариванию) и собственных функций (описывающих форму сверхпроводящей щели) многозонного уравнения Бете-Солпитера в сверхпроводящем канале взаимодействия электронов. При этом потенциал спаривания определяется с использованием теории возмущений второго порядка. Разработанный метод был реализован в программных кодах в пакете AMULET и может быть использован для исследования сверхпроводящего спаривания за счет спиновых флуктуаций в реальных многозонных системах. Разработанный метод был применен к исследованию сверхпроводимости в эпсилон-железе. Показано, что спиновые флуктуации в эпсилон-железе приводят к сверхпроводящей неустойчивости при рассмотренных давлениях от 18 до 21 ГПа, что согласуется с экспериментальными данными. 2) Исследованы корреляционные эффекты, особенности электронной структуры и магнитных свойств эпсилон-железа с помощью метода DFT+DMFT в области давлений от 18 до 21 ГПа, в которой наблюдается переход в сверхпроводящее состояние. Установлено, что эпсилон-железо демонстрирует слабое отклонение от ферми-жидкостного поведения. При этом обнаружено, что кулоновские корреляции приводят к существенному увеличению квазичастичной массы (m*/m~1.7 при 18 ГПа), что сопровождается перенормировкой плотности электронных состояний. В результате, расстояние от уровня Ферми до лежащего на ним пика уменьшается с 0.7 до 0.4 эВ за счет учета динамических корреляционных эффектов в DMFT. Обнаружено, что неоднородная магнитная восприимчивость достигает максимума при несоизмеримом волновом векторе, который лежит между точками K и М зоны Бриллюэна и соответствует нестингу поверхности Ферми. Полученные результаты указывают на доминирование антиферромагнитных спиновых флуктуаций. Вычисленная спиновая корреляционная функция указывает на наличие короткоживущих локальных магнитных моментов, которые уменьшаются с повышением давления, что сопровождается уменьшением силы кулоновских корреляций (m*/m). 3) В металлическом ванадии исследовано влияние электронных корреляций и температуры на формирование локальных моментов в рамках метода DFT+DMFT. Показано, что при повышении температуры кулоновские корреляции приводят к формированию локальных магнитных моментов, что сопровождается переходом от магнитной восприимчивости Паули при температурах меньше 400К к восприимчивости Кюри в высокотемпературной области. Необычный переход от итинерантного магнетизма к локализованному может быть обусловлено температурными возбуждениями из заполненных электронных состояний, которые образуют пик в плотности состояний, лежащий ниже уровня Ферми на 0.1 эВ. Обнаружено, что увеличение хаббардовского U с 2.3 до 4 эВ приводит к уменьшению температуры, при которой начинается образование локальных моментов, что также сопровождается уменьшением расстояния от пика плотности состояний до уровня Ферми из-за перенормировки плотности состояний за счет кулоновских корреляций. 4) Произведено моделирование перехода хундовский металл-диэлектрик в соединении NaFeAs при легировании медью по железу. Получено, что данный переход невозможно описать стандартными зонными подходами в рамках теории функционала электронной плотности. Показано, что учет межэлектронных кулоновских корреляций методом теории динамического среднего поля позволяет описать формирование щели в энергетическом спектре NaFe_{0.5}Cu_{0.5}As. Продемонстрировано, что моделирование процесса легирования медью сдвигом по жесткой полосе качественно восроизводит результаты расчетов методом сверхъячеек. Выполненные расчеты спиновых корреляционных функций показывают уменьшение амплитуды спиновых флуктуаций при увеличении концентрации меди. 5) Выполнено исследование фазовой стабильности хундовского металла FeS при расширении решетки, достигаемом изовалентным замещением атома серы. В рамках согласованного по зарядовой плотности метода DFT+DMFT Показано, что увеличение объема элементарной ячейки FeS сопровождается переходом Лифшица поверхности Ферми, который связан с перестройкой симметрии и амплитуды спиновых корреляций. Продемонстрировано, что понимание микроскопических механизмов изменения решеточных свойств и спектра электронных возбуждений FeS при изменении структурных параметров невозможно без учета кулоновских межэлектронных кулоновских корреляций. 6) Выполнено исследование устойчивости состояния хундовского металла при приближении системы к переходу в изолятор Мотта на примере альфа-железа и наполовину заполненной двухзонной модели Хаббарда. Показано, что в области параметров двухзонной модели, при которых происходит переход из изоляторного состояния в состояние хундовского металла, зависимость состава различных электронных конфигураций от величины параметра обменного взаимодействия J имеет ту же зависимость, что и в случае альфа-железа. А именно: в отсутствие обменного взаимодействия вклады от низко-спиновых конфигураций для всех возможных зарядовых состояний доминируют в общем состоянии. Обменное взаимодействие вызывает перераспределение вероятности в пользу мультиплетов с высоким спином, что приводит к образованию большего локального момента.

Аннотация результатов, полученных в 2020 году
В эпсилон-железе исследованы электронные корреляционные эффекты и их роль в формировании сверхпроводящего состояния в диапазоне давлений 12-33 ГПа. При этом учет кулоновских корреляций проводился в рамках метода DFT+DMFT, а для анализа тенденции к сверхпроводящему спариванию использовалось многозонное уравнение Бете-Солпитера. Обнаружено, что во всем диапазоне давлений не происходит значительного отклонения от ферми-жидкостного поведения ниже температуры 1000 К даже при относительно большом хаббардовском параметре U = 6 эВ. При этом установлено, что локальные электронные корреляции приводят к существенной перенормировке электронной массы (m*/m), величина которой равна 1.8 при 12 ГПа и монотонно убывает с ростом давления. Показано, что перенормировка электронной массы в DMFT сопровождается уменьшением расстояния от уровня Ферми до вышележащего пика плотности состояний по сравнению с DFT-результатом. В частности, при 12 ГПа расстояние до пика уменьшается с 0.75 эВ до 0.4 эВ. Вычисленная локальная спиновая корреляционная функция указывает на наличие короткоживущих локальных магнитных моментов, время жизни которых убывает с ростом давления, что может быть вызвано уменьшением силы кулоновских корреляций. При этом локальные магнитные моменты в эпсилон-железе были экспериментально обнаружены в рентгеновских эмиссионных спектрах [PRL 106, 247201 (2011)], но не были найдены в мёссбауэровских измерениях [JPCM 14, 11167 (2002)], что может быть обусловлено разными временными масштабами данных экспериментов. Проведенный анализ неоднородной магнитной восприимчивости указывает на доминирование антиферромагнитных спиновых флуктуаций. При этом не обнаружено значительных ферромагнитных корреляций, которые могли бы быть ответственны за экспериментальную зависимость удельного сопротивления от температуры по закону T^{5/3}. Данная зависимость может быть вызвана существенными нелокальными корреляциями или зародышами альфа-фазы, возникающими в эпсилон-фазе железа. Анализ собственных значений многозонного уравнения Бете-Солпитера показал, что антиферромагнитные корреляции в эпсилон-железе могут приводить к сверхпроводящей неустойчивости. Установлено, что спин-флуктуационный механизм, в отличие от фононного [PRB 65, 100511(R) (2002)], позволяет объяснить не только возникновение сверхпроводимости в эпсилон-железе, но и относительно быстрое уменьшение критической температуры в области 21-33 ГПа. Сильные спиновые флуктуации могут приводить к возникновению коррелированного металлического состояния наравне с сильными зарядовыми флуктуациями. В ходе работы над проектом были проведены исследования электронной структуры типичного Хундовского металла альфа-железа в парамагнитной фазе с целью определения вероятностей возможных зарядовых и спиновых атомных конфигураций. Для этого был применен передовой подход, объединяющий теорию функционала плотности и теорию динамического среднего поля (DFT+DMFT), позволяющий учитывать квантовые многочастичные эффекты. В результате расчетов было установлено, что независимо от того, включено обменное взаимодействие или нет, доминирующий статистический вес имеет конфигурация d6. Остальная часть статистического веса (50%) одинаково распределяется между d7 и d8 состояниями, что характерно для металлических состояний. В то же время обменное взаимодействие существенно меняет распределение весов между всеми видами спиновых состояний в пользу высокоспиновых конфигураций. В DMFT-расчетах, выполненных для двухзонной модели при переходе от состояния с сильными зарядовыми корреляциями к состоянию с сильными спиновыми корреляциями, наблюдалась аналогичная картина, что указывает на универсальный характер наблюдаемого явления. Комбинированным методом теории функционала электронной плотности и теории динамического среднего поля выполнено исследование изменения спектральных свойств системы NaFeAs при легировании медью по железу. Для парамагнитного и магнитно-упорядоченного состояний было выполнено моделирование фотоэмиссионных спектров с угловым разрешением, а также исследована симметрия спиновых флуктуаций (в парамагнетике). Произведено сравнение и интерпретация результатов зарядово-согласованного расчета с данными модельного исследования, в котором легирование медью учитывалось путем сдвига по жесткой полосе. Исследовано влияние локальных динамических кулоновских корреляций на спектральные и магнитные свойства классического слабого магнетика ZrZn2. Проведенные расчеты показали, что корреляционные эффекты в ZrZn2 не являются пренебрежимо слабыми и оказывают существенное влияние на формирование спектральных и магнитных свойств данного соединения. Было продемонстрировано, что учет электронных корреляций позволяет корректно описать форму поверхности Ферми, а также температурную зависимость однородной спиновой восприимчивости. Для понимания особенностей зависимости магнитного отклика от температуры была предложена модель орбитально-селективного формирования и экранировки локальных моментов. Температурная зависимость восприимчивости ZrZn2, полученная в рамках первопринципных расчетов методом DFT+DMFT, объяснена в рамках концепции локальных магнитных моментов, слабо экранированных зонными электронными состояниями посредством эффекта Кондо. Построена и проанализирована спин-фермионная модель, описывающая магнитные корреляции в слабых магнетиках, в частности, в ZrZn2. С использованием указанной модели, а также плотности состояний, полученной из первопринципных расчетов, вычислена зависимость магнитной восприимчивости от температуры, а также температуры Кюри от давления, находящиеся в хорошем согласии с экспериментальными данными. Результаты спин-фермионной модели сопоставлены с результатами теории среднего поля (теории Стонера). Исследование влияния искажений кристаллической структуры на магнитные свойства Ca2-xSrxRuO4, для x=0, 2 выполнено в рамках метода DFT+DMFT для парамагнитного состояния в области высоких температур. Рассчитаны корреляционные функции <S(tau)S(0)>, веса электронных конфигураций, а также изменение величин магнитных моментов и перенормировки эффективной электронной массы для различных концентраций x, что позволило описать изменения времени жизни локальных моментов и степени локализации. Полученные результаты находятся в хорошем согласии с экспериментальными данными и согласуются с моделью перехода от состояния моттовского изолятора в Ca2RuO4 в коррелированный металл в Sr2RuO4.

Аннотация результатов, полученных в 2021 году
В рамках выполнения работ по Проекту в отчетном году был получен ряд новых научных результатов, объясняющих природу формирования и особенности изменения важных физических свойства хундовских металлов. Было исследовано влияние кулоновских корреляции на электронную структуру и магнитные свойства хрома при давлениях от атмосферного до 10 ГПа в рамках метода DFT+DMFT. Установлено, что электронные корреляции в хроме значительно слабее, чем в соседних с ним 3d-металлах. Показано, что необычная слабость многочастичных эффектов в хроме, несмотря на близость к половинному заполнению его d-состояний, может быть вызвана особенностями плотности электронных состояний вблизи уровня Ферми. На основании вычисленной локальной спиновой корреляционной функции сделан вывод об отсутствии признаков формирования локальных магнитных моментов в хроме, что также подтверждается полученным распределением весов атомных конфигураций. Показано, что максимум импульсной зависимости магнитной восприимчивости, соответствующий аномалиям Кона вблизи волнового вектора (0, 0, 2pi/a), сохраняется при учете электронных корреляций в рамках теории динамического среднего поля (DMFT) и не исчезает с ростом давления до 10 ГПа. При этом вычисленная зависимость температуры Нееля от давления качественно согласуется с экспериментальными данными, указывая на подавление антиферромагнетизма вблизи 10 ГПа. Произведены исследования электронных и магнитных свойств нового фторида меди Cu2F5. Теоретически предсказано, что данное соединение является антиферромагнитным диэлектриком с АФМ упорядочением магнитных моментов ионов меди G-типа. Показано, что в соединении существует сильная магнитная анизотропия. Предсказано существование двумерной спиновой решетки нового типа. Исследовано влияние локальных кулоновских корреляционных эффектов на электронную структуру и магнитные свойства серии соединений NaFe_{1-x}Cu_{x}As. Продемонстрировано, что локальные кулоновские корреляции являются движущей силой перехода металл-диэлектрики, происходящем в исследуемом веществе при половинном замещении железа медью. Для концентрации x=0.5 выполнено моделирование фотоэмиссионных спектров с угловым разрешением, получено хорошее согласие с экспериментом. Для промежуточных концентраций x<0.5 получены зависимости распределения спектрального веса в обратном пространстве, а также амплитуды и симметрии спиновых флуктуаций. Рассчитанные обменные интегралы модели Гайзенберга хорошо согласуются с данными, полученными в эксперименте. Проведены совместные экспериментально-теоретические исследования структурных и магнитных фазовых переходов под давлением в сильно коррелированном легированном кобальтите La0.75Ba0.25CoO2.9. Показано, что ключевым фактором приводящим к стабилизации кубической фазы является стерический эффект, связанный с различием ионных радиусов лантана и бария. Также показано, что при сжатии кубической фазы в системе происходит магнитный переход из АФМ в ФМ фазу, который сопровождается спиновым переходом ионов кобальта из высокоспинового состояния в промежуточноспиновое. При этом промежуточноспиновое состояние сопряжено с формированием орбитального упорядочения, а ФМ фаза является металлической. Полученные результаты хорошо согласуются со структурными и магнитными данными экспериментов по рентгеновскому рассеянию и нейтронной дифракции, что позволило сформировать представление о механизмах наблюдаемых фазовых переходов в легированном кобальтите. С помощью метода DFT+DMFT исследованы магнитные и спектральные свойства серии твердых растворов Ca2-xSrxRuO4. Показано, что вблизи критической концентрации x=0.5 наблюдается орбитально-селективное поведение а время жизни d-электронов Ru на xy и (xz,yz) оболочках различается в 5-6 раз в то время как чистые соединения Ca2RuO4 и Sr2RuO4 являются коррелированным изолятором и хорошим металлом. Данное поведение свидетельствует, что при изменении концентрации Ca происходит орбитально-селективный переход Мотта. Показано, что увеличение параметра Хунда J_H от 0.5 эВ до 0.9 эВ увеличивает степень локализации приблизительно в 3 раза, но в то же время уменьшает степень орбитальной селективности. При этом изменение параметра Хунда не влияет на поведение однородной магнитной восприимчивости, которая подчиняется закону Кюри-Вейса.