КАРТОЧКА ПРОЕКТА,
ПОДДЕРЖАННОГО РОССИЙСКИМ НАУЧНЫМ ФОНДОМ

Информация подготовлена на основании данных из Информационно-аналитической системы РНФ, содержательная часть представлена в авторской редакции. Все права принадлежат авторам, использование или перепечатка материалов допустима только с предварительного согласия авторов.

 

ОБЩИЕ СВЕДЕНИЯ


Номер 19-12-00012

НазваниеХундовские металлы: сильные корреляционные эффекты в многозонных системах благодаря обменному взаимодействию в режиме далеком от перехода металл-изолятор

РуководительАнисимов Владимир Ильич, Доктор физико-математических наук

Организация финансирования, регионФедеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт физики металлов имени М.Н. Михеева Уральского отделения Российской академии наук, Свердловская обл

Годы выполнения при поддержке РНФ 2019 - 2021  , продлен на 2022 - 2023. Карточка проекта продления (ссылка)

КонкурсКонкурс 2019 года «Проведение фундаментальных научных исследований и поисковых научных исследований отдельными научными группами»

Область знания, основной код классификатора 02 - Физика и науки о космосе, 02-201 - Теория конденсированного состояния

Ключевые словаХундовские металлы, электронная структура, сильные электронные корреляции, теория динамического среднего поля

Код ГРНТИ29.19.03


СтатусУспешно завершен


 

ИНФОРМАЦИЯ ИЗ ЗАЯВКИ


Аннотация
Проект направлен на теоретическое исследование физических свойств нового класса коррелированных систем - хундовских металлов. Необходимость обособления данных соединений вызвана как синтезом новых, так и пересмотром характеристик уже изучаемых материалов, классификация электронных корреляций в которых затруднительна в рамках существующих критериев. Хундовскими металлами принято называть материалы, в которых эффективная величина кулоновского взаимодействия U меньше ширины зоны W, то есть они находятся в области фазовой диаграммы далеко от перехода металл-изолятор. Тем не менее их электронная структура имеет все характерные особенности, присущие сильно коррелированным металлам вблизи моттовского перехода: большую перенормировку эффективной электронной массы на уровне Ферми и сужение зон. Такими свойствами обладают, например, железо, никель и их сплавы в парамагнитном состоянии, а также силициды переходных металлов. К хундовским металлам также относятся пниктиды железа и рутенаты. Основной отличительной особенностью данных систем является то, что параметром, определяющим силу корреляционных эффектов, является параметр Хунда J, а не кулоновский параметр U. Исследованию таких систем и посвящен данный проект. С микроскопической точки зрения хундовские металлы характеризуются очень быстрыми зарядовыми флуктуациями и малым временем жизни состояний с определенным значением заселенности d оболочки. Иначе дело обстоит для спиновых флуктуаций, определяющих свойства данных систем. В данном случае внутриатомное обменное взаимодействие, определяемое параметром Хунда J, благоприятствуют состояниям с большим магнитным моментом на ионе переходного металла, что приводит к возникновению сильных и долгоживущих спиновых флуктуаций с хорошо определенным значением локального магнитного момента. Количественно спиновые флуктуации и степень локализации магнитных моментов характеризуются зависимостью спинового коррелятора <S(tau)S(0)> от мнимого времени tau. Если зависимость <S(tau)S(0)> от tau выражена слабо, то в системе наблюдается хорошо определенный локальный момент, и магнитная восприимчивость следует закону температурной зависимости Кюри-Вейса. Разработанное нами объединение метода функционала электронной плотности и теории динамического среднего поля (метод DFT+DMFT, J.Phys.: Condens. Matter 9 7359 (1997)) показало свою эффективность для описания как обычных сильно коррелированных систем, находящихся вблизи перехода металл-изолятор, так и для более сложных и менее исследованных хундовских металлов. Данный метод точно учитывает динамику локальных корреляций, пренебрегая их пространственной зависимостью. В то же время известно, что зависимость зарядовых и спиновых функций отклика от величины волнового вектора (нелокальные спиновый <S(q)S(0)> и зарядовый <N(q)N(0)> корреляторы), вычисленные без учета межузельных корреляций, могут сильно отличаться от экспериментально измеренных. Нелокальные поправки к методу DFT+DMFT могут быть получены, в частности, в рамках двух подходов, разработанных в нашем коллективе. В первом используется диаграммная техника для учета нелокальных корреляций за пределами динамической теории среднего поля (Phys. Rev. B 88, 115112 (2013), Rev. Mod. Phys. 90, 025003 (2018)), а во втором проводятся расчеты с использованием метода сверхъячеек, в котором вводится неоднородное малое магнитное поле и самосогласованно вычисляется соответствующий отклик (Phys. Rev. B 96, 075108 (2017), Phys. Rev. B 98, 045138 (2018)). В проекте планируется применение этих методов к исследованию магнитных корреляций в ярких представителях класса хундовских металлов: переходных металлах, пниктидах, рутенатах и силицидах. Сильные динамические спиновые флуктуации в хундовских металлах приводят не только к перенормировке эффективной электронной массы и сужению зон. Они могут служить одним из возможных механизмов возникновения сверхпроводимости, когда спаривание электронов возникает не через обмен фононами, как в обычном электрон-фононном механизме, а через обмен нелокальными спиновыми флуктуациями (магнонами). Ключевым фактором, описывающим нелокальные спиновые флуктуации и их роль в образовании сверхпроводимости, является нелокальная восприимчивость chi(q), которая выражается через нелокальный коррелятор <S(q)S(0)>, а также вершинная часть электрон-магнонного взаимодействия. Спаривание благодаря спиновым флуктуациям многократно рассматривалось ранее, начиная с классических работ Д. Скалапино с соавторами (Phys. Rev. B 34, 8190 (1986); Phys. Rev. B 35, 6694 (1987)). Однако указанные подходы были основаны на методах теории возмущений по величине кулоновского взаимодействия, не применимых к хундовским металлам. В проекте планируется разработать метод определения симметрии сверхпроводящей щели в хундовских металлах, используя спиновый коррелятор <S(q)S(0)> и вершину электрон-магнонного взаимодействия, вычисленные в модифицированном методе DFT+DMFT в рамках диаграммных подходов учета нелокальных корреляций и метода сверхъячеек. В рамках выполнения проекта предлагается исследовать следующие материалы, относящиеся к классу хундовских металлов: 1) Металлическое железо в эпсилон-фазе с гексагональной структурой. Результаты расчетов должны помочь понять, почему эта фаза немагнитна в отличие от других фаз железа и проявляет сверхпроводящие свойства. 2) Металлические марганец, хром и ванадий в парамагнитной фазе. Планируется изучить механизм формирования магнитных структур с несоизмеримыми векторами обратной решетки. Для металлического ванадия планируется описать переход от восприимчивости Паули при низких температурах к восприимчивости Кюри с формированием локальных магнитных моментов при высоких температурах. 3) Сплавы палладия с железом и никелем. Планируется изучить формирование магнитных моментов на атомах «почти магнитного» палладия вследствие наличия магнетизма на соседних примесных атомах. 4) Пниктиды и халькогениды железа. В данных системах планируется изучить влияние локальных динамических корреляций на формирование электронной структуры, зависимость магнитного отклика от температуры, симметрию и амплитуду спиновых корреляций. 5) Рутенаты, в которых особое внимание будет уделено формированию локальных моментов и различию спиновых корреляций в слоистых и трехмерных структурах. Сравнение времени жизни квазичастиц и анализ вклада различных листов поверхности Ферми слоистых рутенатов в сверхпроводимость. Влияние искажения кристаллической решетки с добавкой кальция вместо стронция на магнитные свойства. Влияние одноосной деформации на свойства слоистых рутенатов. 6) Силицид марганца, проявляющий хелимагнетизм с несоизмеримым вектором обратной решетки. Особый интерес представляет наличие критической точки в фазовой диаграмме давление-температура.

Ожидаемые результаты
В ходе проекта будет выполнен комплекс исследований по численному моделированию фазовых переходов, электронной структуры и магнитных свойств как недавно синтезированных, так и достаточно давно изучаемых систем, относящихся к классу хундовских металлов. В рамках проекта ожидается получение следующих результатов: 1) Будет разработан метод анализа тенденции к сверхпроводящему спариванию в хундовских металлах. В частности, будет разработан метод вычисления спаривающего потенциала в нелокальных расширениях метода DFT+DMFT, который затем будет использован для определения доминирующего типа спаривания. 2) Для железа в эпсилон-фазе, изучение которой имеет важное значения для понимания свойств земного ядра, будет установлена связь корреляционных эффектов, особенностей электронной структуры и магнитных свойств. Будет исследовано возможное отклонение от ферми-жидкостного поведения при низких давлениях, вычислена нелокальная магнитная восприимчивость, установлен доминирующий тип спиновых флуктуаций (ферромагнитные или антиферромагнитные), определена симметрия сверхпроводящей щели и изучена ее зависимость от давления. 3) Для рутенатов в проекте предлагается исследовать формирование локальных магнитных моментов на ионах рутения в зависимости от параметров кристаллической структуры, получить результаты для времени жизни квазичастиц на различных листах поверхности Ферми, а также изучить вклады от разных зон в спиновый коррелятор <S(tau)S(0)>. Планируется вычислить нелокальный коррелятор <S(q)S(0)>, определить также симметрию сверхпроводящей щели слоистых рутенатов и вклад различных зон в сверхпроводящее спаривание, используя <S(q)S(0)>, вычисленный в рамках нелокальных расширений метода DFT+DMFT. Будут также получены результаты для эволюции тенденции к сверхпроводящему спариванию с приложенным одноосным давлением в слоистых рутенатах. 4) Будет исследован механизм перехода металл-диэлектрик, происходящий в родительской сверхпроводящей системе NaFeAs при легировании медью по подрешетке железа. Будет выполнено моделирование фотоэмиссионных спектров, включая спектры с угловым разрешением. Также будет произведен анализ симметрии магнитных корреляций в случаях половинного замещения позиций железа медью и для родительского соединения. Полученные результаты позволят ответить на вопрос о достаточности учета локальных динамических кулоновских корреляций для описания парамагнитного диэлектрического состояния исследуемого соединения в легированном случае и роли статического магнитного порядка в формировании щели в спектре электронных возбуждений. Понимание влияния электронных корреляций на формирование диэлектрического состояния в пниктидном соединении на основе железа (которое наблюдается только в NaFeAs) потенциально делает возможным проведение аналогии между пниктидами и купратами и предоставляет больше возможностей для поиска механизма электронного спаривания. 5) Для нового сверхпроводящего соединения KCaFe4As4 будет выполнено моделирование электронной структуры, рассчитан спектр электронных возбуждений и произведено моделирование фотоэмиссионных спектров с угловым разрешением. Будет рассчитана поверхность Ферми и импульсная зависимость статической магнитной восприимчивости с учетом корреляционных эффектов. Будет выполнен расчет величины увеличения эффективной массы и определена симметрия возможных магнитных нестабильностей в подрешетке железа. 6) Для базовой системы пниктидных и халькогенидных сверхпроводников на основе железа FeSe будет вычислена температурная зависимость однородной магнитной восприимчивости с учетом динамических корреляционных эффектов. Будет исследовано влияние близости особенности Ван Хова к уровню Ферми на аномальный температурный рост восприимчивости. Это позволит установить общность и понять различия характера термических возбуждений низкоэнергетических электронных состояний в структурно простейшем сверхпроводнике FeSe и более сложных многокомпонентных сверхпроводниках, в которых наблюдается аналогичная особенность поведения восприимчивости. 7) Для металлического ванадия будет исследовано влияние температуры и корреляционных эффектов на формирование локальных магнитных моментов. Планируется исследовать механизм экспериментально наблюдаемого перехода от восприимчивости Паули в низкотемпературной области к восприимчивости Кюри при высоких температурах. 8) Для силицида марганца будет выполнено моделирование электронной структуры и магнитных свойств в магнитно-упорядоченном и парамагнитном состоянии с учетом электронных корреляций. Будет рассчитана и проанализирована температурная зависимость однородной магнитной восприимчивости. Для объяснения наблюдаемых аномальных свойств этого соединения будет изучена эволюция под давлением локальных и нелокальных спиновых корреляторов. 9) Для сплавов палладия с железом и никелем будет получена концентрационная зависимость величины магнитного момента атомов палладия от содержания железа и никеля. Также будет рассчитана температурная и концентрационная зависимость спинового коррелятора <S(tau)S(0)>. Будет исследовано влияние корреляций на перенормировку электронной структуры. Все запланированные результаты находятся в активно развивающемся направлении исследований в мировой науке и будут представлены в ведущих рецензируемых научных журналах таких как, например, Physical Review Letters, Physical Review B, Scientific Reports и Journal of Physics: Condensed Matter, что соответствует современным стандартам мирового уровня исследований.


 

ОТЧЁТНЫЕ МАТЕРИАЛЫ


Аннотация результатов, полученных в 2019 году
1) Разработан метод анализа сверхпроводящего спаривания в хундовских металлах, основанный на вычислении собственных значений (характеризующих тенденцию к сверхпроводящему спариванию) и собственных функций (описывающих форму сверхпроводящей щели) многозонного уравнения Бете-Солпитера в сверхпроводящем канале взаимодействия электронов. При этом потенциал спаривания определяется с использованием теории возмущений второго порядка. Разработанный метод был реализован в программных кодах в пакете AMULET и может быть использован для исследования сверхпроводящего спаривания за счет спиновых флуктуаций в реальных многозонных системах. Разработанный метод был применен к исследованию сверхпроводимости в эпсилон-железе. Показано, что спиновые флуктуации в эпсилон-железе приводят к сверхпроводящей неустойчивости при рассмотренных давлениях от 18 до 21 ГПа, что согласуется с экспериментальными данными. 2) Исследованы корреляционные эффекты, особенности электронной структуры и магнитных свойств эпсилон-железа с помощью метода DFT+DMFT в области давлений от 18 до 21 ГПа, в которой наблюдается переход в сверхпроводящее состояние. Установлено, что эпсилон-железо демонстрирует слабое отклонение от ферми-жидкостного поведения. При этом обнаружено, что кулоновские корреляции приводят к существенному увеличению квазичастичной массы (m*/m~1.7 при 18 ГПа), что сопровождается перенормировкой плотности электронных состояний. В результате, расстояние от уровня Ферми до лежащего на ним пика уменьшается с 0.7 до 0.4 эВ за счет учета динамических корреляционных эффектов в DMFT. Обнаружено, что неоднородная магнитная восприимчивость достигает максимума при несоизмеримом волновом векторе, который лежит между точками K и М зоны Бриллюэна и соответствует нестингу поверхности Ферми. Полученные результаты указывают на доминирование антиферромагнитных спиновых флуктуаций. Вычисленная спиновая корреляционная функция указывает на наличие короткоживущих локальных магнитных моментов, которые уменьшаются с повышением давления, что сопровождается уменьшением силы кулоновских корреляций (m*/m). 3) В металлическом ванадии исследовано влияние электронных корреляций и температуры на формирование локальных моментов в рамках метода DFT+DMFT. Показано, что при повышении температуры кулоновские корреляции приводят к формированию локальных магнитных моментов, что сопровождается переходом от магнитной восприимчивости Паули при температурах меньше 400К к восприимчивости Кюри в высокотемпературной области. Необычный переход от итинерантного магнетизма к локализованному может быть обусловлено температурными возбуждениями из заполненных электронных состояний, которые образуют пик в плотности состояний, лежащий ниже уровня Ферми на 0.1 эВ. Обнаружено, что увеличение хаббардовского U с 2.3 до 4 эВ приводит к уменьшению температуры, при которой начинается образование локальных моментов, что также сопровождается уменьшением расстояния от пика плотности состояний до уровня Ферми из-за перенормировки плотности состояний за счет кулоновских корреляций. 4) Произведено моделирование перехода хундовский металл-диэлектрик в соединении NaFeAs при легировании медью по железу. Получено, что данный переход невозможно описать стандартными зонными подходами в рамках теории функционала электронной плотности. Показано, что учет межэлектронных кулоновских корреляций методом теории динамического среднего поля позволяет описать формирование щели в энергетическом спектре NaFe_{0.5}Cu_{0.5}As. Продемонстрировано, что моделирование процесса легирования медью сдвигом по жесткой полосе качественно восроизводит результаты расчетов методом сверхъячеек. Выполненные расчеты спиновых корреляционных функций показывают уменьшение амплитуды спиновых флуктуаций при увеличении концентрации меди. 5) Выполнено исследование фазовой стабильности хундовского металла FeS при расширении решетки, достигаемом изовалентным замещением атома серы. В рамках согласованного по зарядовой плотности метода DFT+DMFT Показано, что увеличение объема элементарной ячейки FeS сопровождается переходом Лифшица поверхности Ферми, который связан с перестройкой симметрии и амплитуды спиновых корреляций. Продемонстрировано, что понимание микроскопических механизмов изменения решеточных свойств и спектра электронных возбуждений FeS при изменении структурных параметров невозможно без учета кулоновских межэлектронных кулоновских корреляций. 6) Выполнено исследование устойчивости состояния хундовского металла при приближении системы к переходу в изолятор Мотта на примере альфа-железа и наполовину заполненной двухзонной модели Хаббарда. Показано, что в области параметров двухзонной модели, при которых происходит переход из изоляторного состояния в состояние хундовского металла, зависимость состава различных электронных конфигураций от величины параметра обменного взаимодействия J имеет ту же зависимость, что и в случае альфа-железа. А именно: в отсутствие обменного взаимодействия вклады от низко-спиновых конфигураций для всех возможных зарядовых состояний доминируют в общем состоянии. Обменное взаимодействие вызывает перераспределение вероятности в пользу мультиплетов с высоким спином, что приводит к образованию большего локального момента.

 

Публикации

1. Скорняков С.Л., Леонов И. Correlated electronic structure, orbital-dependent correlations, and Lifshitz transition in tetragonal FeS American Physical Society, Physical Review B, Iss. 23, Vol. 100, P. 235123 (год публикации - 2019).


Аннотация результатов, полученных в 2020 году
В эпсилон-железе исследованы электронные корреляционные эффекты и их роль в формировании сверхпроводящего состояния в диапазоне давлений 12-33 ГПа. При этом учет кулоновских корреляций проводился в рамках метода DFT+DMFT, а для анализа тенденции к сверхпроводящему спариванию использовалось многозонное уравнение Бете-Солпитера. Обнаружено, что во всем диапазоне давлений не происходит значительного отклонения от ферми-жидкостного поведения ниже температуры 1000 К даже при относительно большом хаббардовском параметре U = 6 эВ. При этом установлено, что локальные электронные корреляции приводят к существенной перенормировке электронной массы (m*/m), величина которой равна 1.8 при 12 ГПа и монотонно убывает с ростом давления. Показано, что перенормировка электронной массы в DMFT сопровождается уменьшением расстояния от уровня Ферми до вышележащего пика плотности состояний по сравнению с DFT-результатом. В частности, при 12 ГПа расстояние до пика уменьшается с 0.75 эВ до 0.4 эВ. Вычисленная локальная спиновая корреляционная функция указывает на наличие короткоживущих локальных магнитных моментов, время жизни которых убывает с ростом давления, что может быть вызвано уменьшением силы кулоновских корреляций. При этом локальные магнитные моменты в эпсилон-железе были экспериментально обнаружены в рентгеновских эмиссионных спектрах [PRL 106, 247201 (2011)], но не были найдены в мёссбауэровских измерениях [JPCM 14, 11167 (2002)], что может быть обусловлено разными временными масштабами данных экспериментов. Проведенный анализ неоднородной магнитной восприимчивости указывает на доминирование антиферромагнитных спиновых флуктуаций. При этом не обнаружено значительных ферромагнитных корреляций, которые могли бы быть ответственны за экспериментальную зависимость удельного сопротивления от температуры по закону T^{5/3}. Данная зависимость может быть вызвана существенными нелокальными корреляциями или зародышами альфа-фазы, возникающими в эпсилон-фазе железа. Анализ собственных значений многозонного уравнения Бете-Солпитера показал, что антиферромагнитные корреляции в эпсилон-железе могут приводить к сверхпроводящей неустойчивости. Установлено, что спин-флуктуационный механизм, в отличие от фононного [PRB 65, 100511(R) (2002)], позволяет объяснить не только возникновение сверхпроводимости в эпсилон-железе, но и относительно быстрое уменьшение критической температуры в области 21-33 ГПа. Сильные спиновые флуктуации могут приводить к возникновению коррелированного металлического состояния наравне с сильными зарядовыми флуктуациями. В ходе работы над проектом были проведены исследования электронной структуры типичного Хундовского металла альфа-железа в парамагнитной фазе с целью определения вероятностей возможных зарядовых и спиновых атомных конфигураций. Для этого был применен передовой подход, объединяющий теорию функционала плотности и теорию динамического среднего поля (DFT+DMFT), позволяющий учитывать квантовые многочастичные эффекты. В результате расчетов было установлено, что независимо от того, включено обменное взаимодействие или нет, доминирующий статистический вес имеет конфигурация d6. Остальная часть статистического веса (50%) одинаково распределяется между d7 и d8 состояниями, что характерно для металлических состояний. В то же время обменное взаимодействие существенно меняет распределение весов между всеми видами спиновых состояний в пользу высокоспиновых конфигураций. В DMFT-расчетах, выполненных для двухзонной модели при переходе от состояния с сильными зарядовыми корреляциями к состоянию с сильными спиновыми корреляциями, наблюдалась аналогичная картина, что указывает на универсальный характер наблюдаемого явления. Комбинированным методом теории функционала электронной плотности и теории динамического среднего поля выполнено исследование изменения спектральных свойств системы NaFeAs при легировании медью по железу. Для парамагнитного и магнитно-упорядоченного состояний было выполнено моделирование фотоэмиссионных спектров с угловым разрешением, а также исследована симметрия спиновых флуктуаций (в парамагнетике). Произведено сравнение и интерпретация результатов зарядово-согласованного расчета с данными модельного исследования, в котором легирование медью учитывалось путем сдвига по жесткой полосе. Исследовано влияние локальных динамических кулоновских корреляций на спектральные и магнитные свойства классического слабого магнетика ZrZn2. Проведенные расчеты показали, что корреляционные эффекты в ZrZn2 не являются пренебрежимо слабыми и оказывают существенное влияние на формирование спектральных и магнитных свойств данного соединения. Было продемонстрировано, что учет электронных корреляций позволяет корректно описать форму поверхности Ферми, а также температурную зависимость однородной спиновой восприимчивости. Для понимания особенностей зависимости магнитного отклика от температуры была предложена модель орбитально-селективного формирования и экранировки локальных моментов. Температурная зависимость восприимчивости ZrZn2, полученная в рамках первопринципных расчетов методом DFT+DMFT, объяснена в рамках концепции локальных магнитных моментов, слабо экранированных зонными электронными состояниями посредством эффекта Кондо. Построена и проанализирована спин-фермионная модель, описывающая магнитные корреляции в слабых магнетиках, в частности, в ZrZn2. С использованием указанной модели, а также плотности состояний, полученной из первопринципных расчетов, вычислена зависимость магнитной восприимчивости от температуры, а также температуры Кюри от давления, находящиеся в хорошем согласии с экспериментальными данными. Результаты спин-фермионной модели сопоставлены с результатами теории среднего поля (теории Стонера). Исследование влияния искажений кристаллической структуры на магнитные свойства Ca2-xSrxRuO4, для x=0, 2 выполнено в рамках метода DFT+DMFT для парамагнитного состояния в области высоких температур. Рассчитаны корреляционные функции <S(tau)S(0)>, веса электронных конфигураций, а также изменение величин магнитных моментов и перенормировки эффективной электронной массы для различных концентраций x, что позволило описать изменения времени жизни локальных моментов и степени локализации. Полученные результаты находятся в хорошем согласии с экспериментальными данными и согласуются с моделью перехода от состояния моттовского изолятора в Ca2RuO4 в коррелированный металл в Sr2RuO4.

 

Публикации

1. Белозеров А.С., Катанин А.А., Ирхин В.Ю., Анисимов В.И. Magnetic fluctuations and superconducting pairing in epsilon-iron Physical Review B, vol. 101, iss. 15, p. 155126 (год публикации - 2020).

2. Новоселов Д.Ю., Коротин Д.М., Шориков А.О., Анисимов В.И. Charge and spin degrees of freedom in strongly correlated systems: Mott states opposite Hund's metals JOURNAL OF PHYSICS-CONDENSED MATTER, Volume 32, Issue 23, Article Number 235601 (год публикации - 2020).

3. Скорняков С.Л., Проценко В.С., Анисимов В.И., Катанин А.А. Effect of electronic correlations on the spectral and magnetic properties of ZrZn2 Physical Review B, PHYSICAL REVIEW B, Volume 102, Issue 8, Article Number 085101 (год публикации - 2020).


Аннотация результатов, полученных в 2021 году
В рамках выполнения работ по Проекту в отчетном году был получен ряд новых научных результатов, объясняющих природу формирования и особенности изменения важных физических свойства хундовских металлов. Было исследовано влияние кулоновских корреляции на электронную структуру и магнитные свойства хрома при давлениях от атмосферного до 10 ГПа в рамках метода DFT+DMFT. Установлено, что электронные корреляции в хроме значительно слабее, чем в соседних с ним 3d-металлах. Показано, что необычная слабость многочастичных эффектов в хроме, несмотря на близость к половинному заполнению его d-состояний, может быть вызвана особенностями плотности электронных состояний вблизи уровня Ферми. На основании вычисленной локальной спиновой корреляционной функции сделан вывод об отсутствии признаков формирования локальных магнитных моментов в хроме, что также подтверждается полученным распределением весов атомных конфигураций. Показано, что максимум импульсной зависимости магнитной восприимчивости, соответствующий аномалиям Кона вблизи волнового вектора (0, 0, 2pi/a), сохраняется при учете электронных корреляций в рамках теории динамического среднего поля (DMFT) и не исчезает с ростом давления до 10 ГПа. При этом вычисленная зависимость температуры Нееля от давления качественно согласуется с экспериментальными данными, указывая на подавление антиферромагнетизма вблизи 10 ГПа. Произведены исследования электронных и магнитных свойств нового фторида меди Cu2F5. Теоретически предсказано, что данное соединение является антиферромагнитным диэлектриком с АФМ упорядочением магнитных моментов ионов меди G-типа. Показано, что в соединении существует сильная магнитная анизотропия. Предсказано существование двумерной спиновой решетки нового типа. Исследовано влияние локальных кулоновских корреляционных эффектов на электронную структуру и магнитные свойства серии соединений NaFe_{1-x}Cu_{x}As. Продемонстрировано, что локальные кулоновские корреляции являются движущей силой перехода металл-диэлектрики, происходящем в исследуемом веществе при половинном замещении железа медью. Для концентрации x=0.5 выполнено моделирование фотоэмиссионных спектров с угловым разрешением, получено хорошее согласие с экспериментом. Для промежуточных концентраций x<0.5 получены зависимости распределения спектрального веса в обратном пространстве, а также амплитуды и симметрии спиновых флуктуаций. Рассчитанные обменные интегралы модели Гайзенберга хорошо согласуются с данными, полученными в эксперименте. Проведены совместные экспериментально-теоретические исследования структурных и магнитных фазовых переходов под давлением в сильно коррелированном легированном кобальтите La0.75Ba0.25CoO2.9. Показано, что ключевым фактором приводящим к стабилизации кубической фазы является стерический эффект, связанный с различием ионных радиусов лантана и бария. Также показано, что при сжатии кубической фазы в системе происходит магнитный переход из АФМ в ФМ фазу, который сопровождается спиновым переходом ионов кобальта из высокоспинового состояния в промежуточноспиновое. При этом промежуточноспиновое состояние сопряжено с формированием орбитального упорядочения, а ФМ фаза является металлической. Полученные результаты хорошо согласуются со структурными и магнитными данными экспериментов по рентгеновскому рассеянию и нейтронной дифракции, что позволило сформировать представление о механизмах наблюдаемых фазовых переходов в легированном кобальтите. С помощью метода DFT+DMFT исследованы магнитные и спектральные свойства серии твердых растворов Ca2-xSrxRuO4. Показано, что вблизи критической концентрации x=0.5 наблюдается орбитально-селективное поведение а время жизни d-электронов Ru на xy и (xz,yz) оболочках различается в 5-6 раз в то время как чистые соединения Ca2RuO4 и Sr2RuO4 являются коррелированным изолятором и хорошим металлом. Данное поведение свидетельствует, что при изменении концентрации Ca происходит орбитально-селективный переход Мотта. Показано, что увеличение параметра Хунда J_H от 0.5 эВ до 0.9 эВ увеличивает степень локализации приблизительно в 3 раза, но в то же время уменьшает степень орбитальной селективности. При этом изменение параметра Хунда не влияет на поведение однородной магнитной восприимчивости, которая подчиняется закону Кюри-Вейса.

 

Публикации

1. Белозеров А.С., Катанин А.А., Анисимов В.И. Itinerant magnetism of chromium under pressure: a DFT+DMFT study JOURNAL OF PHYSICS-CONDENSED MATTER, J. Phys.: Condens. Matter, Vol. 33, P. 385601 (2021) (год публикации - 2021).

2. Коротин Д.М., Новоселов Д.Ю., Анисимов В.И., Оганов А.Р. Mixed spin $S=1$ and $S=\frac{1}{2}$ layered lattice in Cu$_{2}$F$_{5}$ Physical Review B, Phys. Rev. B Iss. 6, Vol. 104, P. 064410 (2021) (год публикации - 2021).

3. Скорняков С.Л., Анисимов В.И., Леонов И. Orbital-selective coherence-incoherence crossover and metal-insulator transition in Cu-doped NaFeAs Physical Review B, Phys. Rev. B, Iss. 15, Vol. 103, P. 155115 (2021) (год публикации - 2021).

4. Фейгенсон М., Новоселов Д.Ю., Мазанникова М.А., Коротин Д.М., Бушинский М., Карпинский Д., Хэнфленд М., Сазонов А., Саввин С., Порчер Ф., Светогоров Р., Велигжанин А., Тютюнников С., Арумугам С., Сиколенко В. Pressure-induced structural and magnetic phase transitions in La$_{0.75}$Ba$_{0.25}$CoO$_{2.9}$ studied with scattering methods and first-principle calculations Physical Review B, Phys. Rev. B, Iss. 14, Vol. 104, P. 144107 (2021) (год публикации - 2021).


Возможность практического использования результатов
Полученные в ходе выполнения проекта результаты могут быть использованы для обоснованного выбора параметров моделей, описывающих поведение физических свойств хундовских металлов при различных условиях. Сочетание фундаментальных исследований с модельным подходом является перспективным средством сокращения затрат на поиск путей синтеза новых веществ с заданными свойствами, а также предсказательного моделирования поведения характеристик уже известных соединений при изменении внешних условий.