Аннотация результатов, полученных в 2019 году
Проект был направлен на решение фундаментальной научной проблемы физики неравновесных состояний, связанной с изучением и описанием процессов изменения топологии (размерности и связности) структур при движении межфазных границ. В качестве модельного процесса была рассмотрена эволюция доменной структуры (движение доменных границ) при переключении поляризации в сегнетоэлектрических объемных монокристаллах. Проведено экспериментальное и теоретическое исследование процесса превращения полосовых доменов в цепь изолированных доменов в результате неоднократного импульсного лазерного облучения в монокристаллах ниобата лития (1D – 0D переход). Показано, что первый импульс приводит к появлению полосовых доменов, которые после второго импульса разбиваются на квазирегулярную цепь изолированных доменов конической формы. Для объяснения этого явления был произведен расчет пространственного распределения полярной компоненты пироэлектрического поля и моделирование движения доменной стенки методом конечных элементов. Было показано, что появление одиночного выступа на одной из доменных стенок после второго импульса сопровождается локальным ускорением встречного движения доменных стенок и их локальным слиянием, приводящим к разбиению полосового домена на изолированные фрагменты. Установлена взаимосвязь между формой тока переключения и топологическими изменениями доменной структуры в процессе переключения поляризации в однородном электрическом поле в монокристаллах бор-германата лантана. Методом микроскопии генерации второй гармоники показано, что в области сильных полей (более 6 кВ/мм) существенно увеличивается вклад в процесс переключения доменов, образованных на линейных дефектах поверхности. Рост полосовых доменов, пересекающих всю область под электродом, происходит только в ширину, что и подтверждает наличие 1D роста. Обнаружен эффект изменения формы изолированных доменов с увеличением поля. Показано, что форма доменов при переходе от слабых полей к сильным изменяется от треугольной к круглой. Эффект отнесен за счет увеличения вклада стохастического зародышеобразования при увеличении внешнего поля. Впервые выявлены закономерности изменения топологии заряженной доменной стенки, сформированной при фазовом переходе и последующем охлаждении в монокристаллах танталата лития с градиентом состава. Величина и знак градиента состава, созданного с помощью высокотемпературного отжига, измерялись с помощью конфокальной микроскопии комбинационного рассеяния. Показано, что изменение знака градиента концентрации лития в центре образца приводило к формированию заряженной доменной стенки шириной около 70 мкм, имеющей сложную морфологию с удлиненными узкими выступами. Выделены два типа доменов: (1) несквозные с субмикронным диаметром, локализованные вблизи заряженной доменной стенки, и (2) сквозные домены с диаметром менее 5 мкм, достигающие одной из полярных поверхностей. Показано, что общая площадь субмикронных несквозных доменов незначительна по сравнению со сквозными доменами, диаметр которых увеличивается после завершения стадии прямого роста. Максимальная глубина несквозных доменов достигала 100 мкм. Впервые экспериментально и теоретически изучено образования изолированных доменов перед движущейся доменной стенкой (2D – 0D переход) в монокристаллах ниобата лития при переключении поляризации сфокусированным электронным пучком. Показано, что нанесение на полярную поверхность диэлектрического слоя парилена N позволяет реализовать дискретное переключение - образование перед движущейся доменной стенкой изолированных доменов и потери устойчивости формы доменной стенки с формированием квазирегулярной системы доменных пальцев. Выявлены и измерены основные зависимости морфологии доменов и геометрических размеров от ускоряющего напряжения и дозы облучения. Особенности формирования доменов отнесены за счет уменьшения эффективности внешнего экранирования и запаздывания объемного экранирования остаточного деполяризующего поля. Исследовано формирование цепи остаточных доменов при слиянии сближающихся доменных стенок в монокристаллах конгруэнтного ниобата лития с искусственным диэлектрическим слоем, созданным методом протонного обмена. Методом микроскопии генерации второй гармоники показано, что вблизи полярной Z+ поверхности образуется квазирегулярная цепь изолированных конических доменов со средним размером от 0,8 до 2 мкм, периодом около 4 мкм и глубиной около 8 мкм. Вблизи Z- полярной поверхности образуется остаточный гребнеобразный домен с длиной зубцов около 140 мкм и периодом 26 мкм. Угол наклона доменных стенок в зубцах равен 5 °. Полученный эффект был рассмотрен в рамках кинетического подхода к росту доменов с учетом действия сильных остаточных деполяризующих полей, обусловленных наличием диэлектрического слоя. Полученные результаты могут быть использованы для развития методов контролируемого создания в сегнетоэлектрических монокристаллах доменной структуры с различной топологией для улучшения параметров материалов и изготовления нелинейно-оптических и пьезоэлектрических устройств с рекордными характеристиками.

Аннотация результатов, полученных в 2020 году
Проект направлен на решение фундаментальной научной проблемы физики неравновесных состояний, связанной с изучением и описанием процессов изменения топологии (размерности и связности) структур при движении межфазных границ. В качестве модельного процесса была рассмотрена эволюция доменной структуры (движение доменных границ) при переключении поляризации в сегнетоэлектрических объемных монокристаллах и тонких пленках. Проведено экспериментальное исследование изменения топологии доменной структуры при многократном облучении монокристаллов танталата лития и ниобата лития импульсным инфракрасным лазером. Выявлены основные этапы эволюции доменной структуры под действием импульсного пироэлектрического поля, индуцированного облучением двумя последовательными лазерными импульсами. Визуализация доменных стенок в объеме позволила выявить гребневую форму доменов с заряженными доменными стенками после первого лазерного импульса. Предложен механизм формирования гребневого домена под действием импульса поля при охлаждении после нагрева первым лазерным импульсом. Показано, что облучение вторым лазерным импульсом приводит к разбиению полосового домена на поверхности на цепь изолированных доменов круглой формы (1D-0D переход). Моделирование движения доменных стенок в пироэлектрическом поле показало, что изменение топологии доменной структуры на поверхности происходит под действием импульса поля при нагреве вторым лазерным импульсом, приводящего к движению заряженной доменной стенки к поверхности. Проведено экспериментальное и теоретическое исследование изменений топологии доменной структуры (0D – 2D переход) и формы токов переключения при переключении поляризации в однородном электрическом поле в монокристаллах ниобата лития и танталата лития с различной концентрацией изолированных микро- и нанодоменов в исходном состоянии. В танталате лития выявлено две стадии эволюции доменной структуры при переключении поляризации в однородном поле. Показано, что ускоренное движение макроскопической доменной стенки в этом случае происходит за счет слияния с изолированными доменами (0D-2D переход). Обнаружено, что в кристаллах ниобата лития с поверхностным диэлектрическим слоем, созданным методом протонного обмена, при переключении поляризации в однородном поле формируются ориентированные доменные лучи с последующим образованием и движением макроскопических доменных стенок (1D-2D переход). Выявлено четыре типа доменных структур, формирующихся в процессе переключения поляризации: (1) доменные лучи, (2) ветвящиеся доменные лучи, (3) плотная структура доменных лучей, (4) структура полосовых остаточных доменов. Обнаружено что структура ориентированных доменных лучей подавляет рост наблюдавшихся ранее дендритных доменов. На основе выявленных стадий эволюции доменной структуры предложена модель для аппроксимации тока переключения с помощью модифицированной формулы Колмогорова-Аврами с учетом “геометрической катастрофы” (скачкообразного изменения размерности роста). Проведено экспериментальное исследование изменения топологии доменной структуры в монокристаллических пленках ниобата лития LNOI при переключении поляризации зондом сканирующего зондового микроскопа. Выявлено влияние диэлектрического слоя на форму и эволюцию изолированных доменов пленках ниобата лития LNOI с ориентацией (001) (полярный срез). Обнаружено изменение формы доменов от круглой к многоугольной в процессе роста в образцах с нижним электродом под пленкой. Впервые показано, что при наличии диэлектрического слоя между пленкой ниобата лития и нижним электродом форма доменов становится неправильной и возникают неупорядоченные нанодоменные структуры на расстоянии 100-500 нм от растущего домена. При этом основным механизмом роста доменов является коррелированное зародышеобразование. В пленках LNOI с ориентацией (100) (неполярный срез) при увеличении длительности импульса впервые обнаружено изменение формы домена от клиновидной с постоянным наклоном доменных стенок к неоднородному наклону с аномально большим отклонением доменной стенки от полярного направления. Проведено экспериментальное изучение изменения размерности роста доменных структур (0D – 2D и 2D – 1D переходы) при переключении поляризации сфокусированным электронным пучком в монокристаллах танталата лития с поверхностным диэлектрическим слоем. Выявлены четыре стадии роста доменов на облучаемой поверхности: (1) 0D рост - образование изолированных нанодоменов (дискретное переключение), (2) 2D рост и слияние изолированных доменов, (3) 0D-2D переход - рост сплошного полосового домена за счет слияния с нанодоменами, (4) 1D рост полосового домена. Показано, что плотность изолированных доменов линейно уменьшается, а ширина полосовых доменов линейно увеличивается с дозой, что отнесено за счет внешнего экранирования деполяризующего поля электронами. Показано, что при увеличении дозы облучения на доменных стенках полосовых и круглых доменов образуется квазирегулярная структура доменных «пальцев» (2D-1D переход). Длина «пальцев» не изменяется, а период уменьшается с ростом дозы. При полосовом облучении при температурах выше 200°С происходит ветвление доменных пальцев с образованием ветвей второго и третьего поколения. Проведено исследование особенностей формы тока переключения и выявление топологических изменений доменной структуры в процессе переключения поляризации в однородном электрическом поле в монокристаллах триглицинсульфата TGS. Анализ формы тока переключения с использованием модифицированного подхода Колмогорова-Аврами позволил выявить наличие геометрической катастрофы, представляющей собой изменение размерности роста доменной структуры от двумерного к одномерному (переход 2D - 1D). Показано, что характерные времена 2D и 1D процессов следуют активационной полевой зависимости. Исследование доменной структуры, формирующейся в результате фазового перехода, позволило выявить сосуществование 1D (полосовые домены) и 2D (изолированные линзовидные домены) структур. В результате локального переключения поляризации было обнаружено формирование линзовидных доменов со значительной анизотропией скорости роста вдоль осей [100] и [001]. Впервые в монокристаллах TGS было продемонстрировано образование квазирегулярных цепей изолированных субмикронных доменов под действием пироэлектрического поля. Проведено экспериментальное исследование изменения при циклическом приложении электрического поля топологии доменной структуры, сформированной при фазовом переходе в монокристаллах танталата лития с градиентом состава. Показано, что толщина возникающего полидоменного слоя может контролироваться за счет изменения времени отжига в насыщенной Li атмосфере (VTE-отжига). Установлено, что приложение переменного электрического поля к образцу с толстым полидоменным слоем приводит к уменьшению толщины слоя и концентрации доменных стенок в результате чего слой превращается в поперечную заряженную доменную стенку типа хвост-к-хвосту. При приложении переменного электрического поля к образцу с тонким полидоменным слоем происходит распад исходной доменной структуры и формирование сквозных доменов с малым отклонением стенок от полярной оси. Выявлено три типа доменных структур, образующихся при приложении переменного электрического поля к кристаллу тантала лития с исходной доменной структурой: (1) слой с лабиринтовой доменной структурой в объеме; (2) поперечная заряженная доменная стенка в середине пластины; (3) сквозные домены с наклонными стенками. Полученные результаты могут быть использованы для развития методов контролируемого создания в сегнетоэлектрических монокристаллах доменной структуры с различной топологией для улучшения параметров материалов и изготовления нелинейно-оптических и пьезоэлектрических устройств с рекордными характеристиками.

Аннотация результатов, полученных в 2021 году
Проект был направлен на решение фундаментальной научной проблемы физики неравновесных состояний, связанной с изучением и описанием процессов изменения топологии (размерности и связности) структур при движении межфазных границ. В качестве модельного процесса была рассмотрена эволюция доменной структуры (движение доменных границ) при переключении поляризации в сегнетоэлектрических объемных монокристаллах. Исследована эволюция под действием пироэлектрического поля доменной структуры, формирующейся в результате фазового перехода в ТГС и ДТГС. Из зависимости от времени длины стенок полосовых и линзовидных доменов определены постоянные времени релаксации пироэлектрических полей. Установлено, что при локальном переключении поляризации формируются линзовидные домены со значительной анизотропией скорости роста. Аномальное изменение формы домена объяснено в рамках кинетического подхода как результат одновременной реализации стохастического зародышеобразования при росте домена в ширину и детерминированного зародышеобразования вблизи двух вершин при росте в длину (перпендикулярно оси c). Определены основные параметры, характеризующие движения доменных стенок при росте домена в длину и ширину. Исследовано формирования структуры изолированных доменов при многократном переключении поляризации в кристаллах LT под действием пироэлектрического поля, возникающего при сканировании полярной поверхности инфракрасным излучением. Показано, что цепи изолированных доменов, образующиеся в результате первых сканирований, растут без слияния при последующих сканированиях. Выявлено формирование двух групп доменов: (а) нанодоменов, возникающих при охлаждении после последнего сканирования и исчезающих при нагреве последующим сканированием, и (б) больших изолированных доменов, растущих при многократном сканировании. Линейный рост больших доменов с увеличением количества сканирований сопровождается уменьшением плотности доменов, что приводит к почти постоянной доле переключенной области. Неправильная форма больших доменов обусловлена слиянием с нанодоменами. Показано, что при многократном сканировании наблюдается эффект самоупорядочения. Моделирование роста полосовых доменов при многократном воздействии импульсов пироэлектрического поля показало, что эффект обусловлен замедлением сближения растущих доменов при уменьшении расстояния между стенками. Сканирование со смещением траектории позволило получить на всей сканированной поверхности квазирегулярную структуру больших круглых доменов. Улучшение формы доменов вызвано полным исчезновением нанодоменов при уменьшении пироэлектрического поля. Полученные результаты объяснены в рамках кинетического подхода. При переключении поляризации в однородном поле в LNOI выявлены три стадии эволюции доменной структуры с изменением топологии: (1) формирование за пределами электрода изолированных доменов перед стенкой кольцевого домена (2D-0D переход); (2) формирование под электродом изолированных доменов перед стенкой кольцевого домена (2D-0D переход); (3) формирование под электродом гребневой доменной структуры (0D-2D переход). Установлено, что размеры изолированных доменов, образующихся на первой и второй стадиях составляют от 100 до 500 нм при плотности около 2 мкм^-2. Данный 2D-0D переход отнесен за счет эффекта коррелированного зародышеобразования перед движущейся доменной стенкой. За пределами электрода обнаружено формирование доменов-стримеров (2D-1D переход) шириной от 0,5 до 2 мкм и длиной до 50 мкм. Данный тип перехода отнесен за счет потери устойчивости формы доменной стенки при движении в условиях неэффективного внешнего экранирования деполяризующего поля. В монокристаллах LT с диэлектрическим слоем при переключении поляризации в однородном поле при повышенной температуре обнаружено формирование дендритных доменов. При сквозном прорастании этих доменов к противоположной полярной поверхности перед границей дендритного домена образуются изолированные домены размерами от 200 нм до 1 мкм. Показано, что точечное облучение сфокусированным электронным пучком в кристаллах легированного магнием LT стехиометрического состава с диэлектрическим слоем приводит к формированию доменов, имеющих форму скругленных треугольников со стенками, ориентированным вдоль Х- направлений. При увеличении дозы на доменных стенках в вершинах треугольных доменов образуется квазирегулярная структура пальцев (2D-1D переход). Сканирование вдоль линий приводит к формированию полосовых доменов и образованию квазирегулярных пальцев со средним периодом 180 ± 40 нм, ориентированных вдоль Y- направлений. При слиянии доменов в области соприкосновения доменных стенок формируются цепи остаточных доменов (2D-0D переход). При облучении сфокусированным электронным пучком кристаллов легированного магнием LT конгруэнтного состава с диэлектрическим слоем на движущейся доменной стенке формируются пальцы (2D-1D переход), а перед стенкой – изолированные домены (2D-0D переход). Перед доменной стенкой на расстояниях до 10 - 15 мкм формируются ансамбли изолированных доменов (2D-0D переход). Выявлены общие закономерности изменения размерности роста доменов в монокристаллах и тонких пленках одноосных сегнетоэлектриков при неэффективном экранировании деполяризующих полей (приведены в итоговой аннотации). Полученные результаты могут быть использованы для развития методов контролируемого создания в сегнетоэлектрических монокристаллах доменной структуры с различной топологией для улучшения параметров материалов и изготовления нелинейно-оптических и пьезоэлектрических устройств с рекордными характеристиками.