Аннотация результатов, полученных в 2019 году
В результате работы над проектом было выполнено подробное экспериментальное исследование микроструктуры и гистерезисных свойств поликристаллических обменно-связанных систем, содержащих различные ферромагнитные FM (сплавы и чистые металлы 3d-переходных металлов Fe, Ni, Co) и антиферромагнитные AFM (FeMn и NiMn) слои. Все образцы были получены в рамках технологии магнетронного распыления. В качестве базовой была выбрана следующая конфигурация слоев: Ta(5 нм)/FeNi(5 нм)/AFM(20 нм)/FM(20 нм)/Ta(5 нм). С помощью рентгеноструктурного анализа и просвечивающей электронной микроскопии была выполнена оценка среднего размера кристаллитов вдоль различных направлений и определен тип кристаллической решетки. Для ряда образцов был выполнен анализ влияния отжига на микроструктуру и процессы межслойной диффузии, для чего была использована рентгенофлуоресцентная спектроскопия в скользящих углах падения первичного рентгеновского пучка. В результате было показано, что структурные трансформации в некоторых случаях начинаются уже с температуры порядка 200 C (что находит отражение и в магнитных свойствах), при этом процессы межслойной диффузии наиболее заметны главным образом в условиях близкого к поверхности расположения марганецсодержащего слоя. Для указанных обменно-связанных систем выполнен подробный анализ угловых зависимостей гистерезисных свойств FM слоя, в том числе коэрцитивной силы, поля однонаправленной анизотропии, в некоторых случаях остаточной намагниченности. При этом варьировался угол внешнего магнитного поля, приложенного в плоскости образца, относительно направления технологического поля, в котором была получена слоистая структура. Результаты были интерпретированы в рамках приближения макроспина, что позволило качественно описать асимметричную форму петель гистерезиса и практически все основные особенности угловых зависимостей, в том числе асимметричный характер и особенности, вызванные сложным характером магнитной анизотропии некоторых FM слоев. Наилучшее соответствие между расчетными и экспериментальными зависимостями было достигнуто для FM = FeNi, обладающего минимальной магнитокристаллической и наведенной анизотропией. Наибольшие трудности возникли в описании угловых зависимостей для образцов, содержащих ферромагнитные слои с относительно высокой магнитной анизотропией, поскольку в приближении макроспина не учтена возможность появления доменной структуры и различного рода дефектов. Исследование характера доменной структуры методом Керровской микроскопии подтвердило широкий диапазон углов приложения внешнего поля, в котором наблюдается перемагничивание путем смещения доменной стенки и присутствует сильная неоднородность перемагничивания по площади образца благодаря дефектам, в частности границам образца. С учетом полученных экспериментальных данных, в пакете микромагнитного моделирования mumax3 была реализована модель поликристаллической двухслойной структуры с возможностью настройки основных параметров. В ней антиферромагнитный слой был заменен ферромагнитным, при этом внешнее поле, магнитостатическое взаимодействие и обменное взаимодействие между кристаллитами было отключено. Кристаллиты задавались путем независимой разбивки слоев с использованием многогранников Воронова, в плоскости образца были заданы периодические граничные условия. Было показано, что данная модель способна адекватно описывать многие эффекты, присущие системе с обменным смещением: обменное смещение, ассиметричный характер петли, вид зависимости поля обменного смещения от толщины ферромагнитного слоя, наличие эффекта тренировки. Для полученной микромагнитной модели были выбраны основные параметры, влияющие на гистерезисные свойства ферромагнитного слоя. Их большое число (около 8-10 параметров) и относительно большое время проведения расчета сильно затрудняет подгонку для описания экспериментальных данных. Решение этой проблемы с привлечением методов машинного обучения и будет основным направлением деятельности на втором этапе проекта. Для получения пробного набора данных (обучающей выборки) была проведена серия микромагнитных расчетов петель гистерезиса для различных сочетаний параметров (всего около двух тысяч петель гистерезиса). Наконец, полученная микромагнитная модель была дополнена возможностью учета влияния температуры. Температура задавалась путем добавления случайного эффективного поля в уравнение Ландау-Лившица-Гильберта. В качестве опорных были использованы экспериментальные температурные зависимости коэрцитивной силы и поля обменного смещения, полученные на пленках типа FeNi/FeMn при охлаждении в поле, направленном вдоль или против направления обменного смещения. В результате микромагнитного моделирования удалось получить как монотонное снижение поля обменного смещения с температурой, так и немонотонное изменение его величины (по мере увеличения температуры наблюдается рост в низкотемпературной области, который постепенно сменяется снижением), которые соответствовали экспериментальным зависимостям, полученным при различных ориентациях поля во время охлаждения образца от комнатной температуры. Полученные данные позволяют сделать предварительное предположение о возможности включения температуры в качестве дополнительного параметра на следующем этапе работы, связанного с использованием методов машинного обучения.

Аннотация результатов, полученных в 2020 году
На втором этапе проекта работа велась в трех основных направлениях: экспериментальное исследование температурных зависимостей гистерезисных свойств пленочных обменно-связанных систем, отладка микромагнитной модели и ее адаптации для анализа экспериментальных результатов, формирование массива данных микромагнитного моделирования и построение предсказательной модели с использованием методов машинного обучения. Для образцов FeNi/FeMn и FeNi/NiMn с разной толщиной антиферромагнитного слоя были получены и проанализированы зависимости коэрцитивной силы и поля обменного смещения от температуры и зависимости тех же характеристик в рамках Йоркского протокола. Последний был использован для минимизации влияния температурных флуктуаций с целью определения эффективных значений температуры блокировки и константы магнитной анизотропии антиферромагнитного слоя. Для системы Ta(5)/Ni30Mn70(tNi-Mn)/Fe20Ni80(40)/Ta(5) путем численной подгонка спектра, полученного в геометрии скользящего падения первичного пучка, был оценен средний латеральный размер кристаллитов 5.1 нм, который использовался в приближении цилиндрической формы антиферромагнитных кристаллитов для оценки их объема. Согласно результатам измерений кривых качания, степень текстурирования оказалась пренебрежимо малой, а формирование тетта-фазы NiMn происходило путём кристаллизации её из аморфного состояния в эпитаксиальной связи с зёрнами Fe-Ni, выступающими в качестве центров кристаллизации. В результате исследования в соответствии с Йоркским протоколом были получены значения медианных температур блокировок для образцов с толщиной слоя NiMn от 8 до 14 нм. Эти были использованы для расчёта эффективной величины константы магнитной анизотропии Ni-Mn в приближении логнормального распределения зерен NiMn по объему. Для образцов с большими толщинами антиферромагнитного слоя медианная температура блокировки оказалась выше 440 K, что является свидетельством того, что распределение кристаллитов по объёму в слое Ni-Mn с увеличением толщины смещается в сторону больших величин. В случае образца с толщиной NiMn 20 нм сдвиг петли оказался стабильным в интервале температур от 240 K до 360 K, что говорит о том, что в данном образце практически отсутствуют кристаллиты с соответствующей температурой блокировки. Было показано, что зависимость эффективной константы анизотропии Ni-Mn от толщины этого слоя оказывается линейной в интервале от 180 K до 440 K. Это может быть отражением характерного аномального роста поля смещения при стандартных измерениях петель гистерезиса, наблюдаемого в интервале температур от 150 K до 400 K. Аналогичная процедура анализа была использована для пленок системы FeNi/FeMn, которые активно использовались для тестирования микромагнитной модели благодаря практически однофазному антиферромагнитному слою. В частности, были подробно рассмотрены случаи относительно толстого (20 нм) и тонкого (от 3 нм) антиферромагнитного слоя FeMn. На основе экспериментальных оценок основных параметров была доработана и оптимизирована использованная на предыдущем этапе проекта микромагнитная модель, позволяющая описывать температурное поведение коэрцитивной силы и поля обменного смещения в стандартном режиме при использовании Йоркского протокола. Для этого был предложен способ замены распределения антиферромагнитных зерен по объему распределением по величине константы магнитной анизотропии. Кроме того, был предложен алгоритм обработки экспериментальных данных, позволяющий не только определять эффективные значения температуры блокировки и константы магнитной анизотропии, но и получить приближенный вид распределения зерен по соответствующим величинам. На примере системы FeNi/FeMn с относительно большой толщиной антиферромагнитного слоя и высокой температурой блокировки (по сравнению с температурной Нееля) была показана применимость указанной модели и продемонстрирована важность параметра ослабления обменной связи на интерфейсе для величины температуры блокировки. Для указанной системы модель позволила корректно описать экспериментальные температурные зависимости величины поля обменного смещения для двух вариантов магнитной предыстории: охлаждение в поле, направленном параллельно и антипараллельно оси однонаправленной анизотропии. Было показано что для достижения характерного роста коэрцитивной силы в области низких температур (согласно экспериментальным данным, диапазон 5 – 50 K) необходимо добавление низкоанизотропных зерен, которые могут быть как в антиферромагнитном, так и в спин-стекольном состоянии. Резкого роста коэрцитивной силы при понижении температуры можно добиться путем задания повышенной поверхностной энергии обменной связи с ферромагнитным слоем, поскольку это одновременно приводит к резкому росту коэрцитивной силы и к уменьшению температуры блокировки. На примере системы FeNi/FeMn были подробно рассмотрены два случая с существенно отличающимся характером распределения кристаллитов FeMn по величине константы магнитной анизотропии: случай относительно толстого и относительно тонкого слоя. В соответствии с экспериментальными данными, для максимальной толщины 20 нм зависимость носила асимптотический характер с максимальным значением около 1.5 Мэрг/см3. Для минимальных толщин антиферромагнитного слоя (около 3 нм) наиболее подходящим оказалось логнормальное распределение. Соответственно для слоев промежуточной толщины можно использовать смешанную функцию, представляющую собой логнормальное распределение, переходящее в асимптотическую зависимость при приближении к максимальному значению константы магнитной анизотропии. Аналогичным образом данная модель может быть использована для анализа более сложных систем с многофазным антиферромагнитным слоем, что особенно актуально для исследования перспективных антиферромагнетиков типа NiMn. В результате микромагнитного расчета для относительно большого числа комбинаций входных параметров (толщина ферромагнитного слоя, константа обменного взаимодействия, константы магнитной анизотропии и т.д.) был сформирован массив данных достаточного объема для применения методов машинного обучения (всего около 3000 результатов). В качестве выходных данных использовались значения коэрцитивной силы и поля обменного смещения. Для кластерного анализа наиболее подходящими в плане интерпретации оказались данные, полученные в рамках методов главных компонент и t-SNE. В результате был сделан вывод, что простого способа понизить размерность путем использования линейных комбинаций параметров нет, а частичное разделение результатов по областям высоких и низких значений выходных параметров говорит о принципиальной возможности подбора модели-регрессора. После кластерного анализа был выполнен поиск оптимальной модели-регрессора, которая бы позволила предсказывать гистерезисные свойства системы с обменным смещением без необходимости проведения микромагнитного расчета. Основные требования заключались в том, что полученный алгоритм должен быть достаточно универсальным, требовать обучающую выборку умеренного объема, быть достаточно быстрым для проведения тысяч расчетов в течение разумного времени (несколько минут). Руководствуясь данными критериями, мы построили и обучили три варианта модели-регрессора: модель на методе опорных векторов (SVM), модель на решающих деревьях (gradient boosting) и нейросеть. По нашим наблюдениями первые две модели являются менее требовательными к размеру обучающей выборки. Нейросеть показала достаточно хороший результат при обучении на данных по коэрцитивной силе, однако оказалась непригодной для предсказания значений обменного смещения. Несмотря на относительно высокий уровень среднеквадратичного отклонения предсказанных результатов на тестовой выборке, сравнение с феноменологическими формулами и экспериментом, показало удовлетворительный результат работы моделей. Можно заключить, что при варьировании остальных входящих параметров результаты оказались в целом соответствующими известным формулам и экспериментальным данным, однако ступенчатый характер свойственный методам, основанным на решающих деревьях и не полное функциональное соответствие зависимостей, полученных в рамках метода SVM в некоторых случаях могут приводить к существенным расхождениям. Полученные модели были успешно использованы для реализации решения обратной задачи: поиска оптимальных значений входных параметров для получения желаемых сочетаний коэрцитивной силы и поля обменного смещения. В результате нами были применены два алгоритма: случайный поиск в сочетании с L-BFGS-B (алгоритмом Бройдена — Флетчера — Гольдфарба — Шанно) и дифференциальная эволюция. В обоих вариантах основная идея заключается в выборе нескольких случайных точек, начиная с которых происходит поиск максимального или минимального значения. В качестве тестового варианта нами были найдены максимальные значения коэрцитивной силы и поля обменного смещения, а также продемонстрирована возможность задания более сложного условия, заключающегося в поиске максимального обменного смещения при минимальном уровне коэрцитивной силы. Для этого была выбрана функция минимизации, включающая в себя одновременно две модели-регрессора на основе градиентного бустинга. Таким образом, был создан пакет программных средств, позволяющих реализовать поставленную задачу – разработать алгоритм, способный решать прямую и обратную задачу прогнозирования гистерезисных свойств системы с обменным смещением на основе вектора входящих параметров.