Аннотация результатов, полученных в 2021 году
Проект был направлен на решение фундаментальной проблемы физики неравновесных состояний, связанной с движением фазовых границ в существенно гетерогенной системе. В качестве модельного процесса исследовался рост сегнетоэлектрических доменов (монодоменных областей) в одноосных сегнетоэлектриках из исходного полидоменного состояния, включающего микро- и нанодоменные структуры. В ходе выполнения проекта были получены следующие основные результаты. Разработаны два метода создания приповерхностных квазирегулярных микро- и нанодоменных структур в монокристаллах ниобата лития и танталата лития: (1) путем переключения образца в однородном поле с искусственным поверхностным диэлектрическим слоем и (2) путем растрового сканирования электронным пучком прямоугольной области образца, покрытой слоем фоторезиста. Показано, что первый способ позволяет получить квазирегулярную доменную структуру с плотностью доменов до 0,5 мкм-2 и с размерами от 200 нм до 1 мкм. Второй способ при оптимальных параметрах облучения (ускоряющее напряжение 10 кВ) позволяет получать квазирегулярные доменные структуры с контролируемой плотностью доменов от 0,5 до 1,5 мкм-2 при среднем размере доменов около 400 нм. Исследованы особенности формирования и роста доменов в монокристаллах ниобата лития и танталата лития в результате облучения сфокусированным пучком заряженных частиц в образце с приповерхностной квазирегулярной доменной структурой. В монокристаллах танталата лития с составом близким к конгруэнтному (NCLT) показано, что точечное обучение приводит к формированию доменов круглой формы с неровными стенками с множеством доменов обратной полярности внутри, формирующими квазирегулярную самоорганизованную доменную структуру в виде цепей микродоменов. Выявлено два механизма роста доменов. (1) В области малых доз облучения рост домена ограничен внешним экранированием деполяризующего поля инжектированными электронным пучком зарядами («ограниченный током рост»). В этом случае размер домена линейно растет с дозой облучения. (2) В области больших доз размер домена определяется размером области, в которой локальное поле превышает пороговое («ограниченный полем рост»). В этом случае размер домена растет сублинейно. Показано, что увеличение дозы приводит к линейному увеличению плотности обратнопереключенных доменов внутри круглого домена, при этом средний размер доменов практически не зависит от ускоряющего напряжения и дозы и составляет (180±60) нм. Показано, что приповерхностная квазирегулярная доменная структура способствует стабилизации создаваемых доменов. Исследованы особенности формирования и роста доменов в монокристаллах ниобата лития и танталата лития при переключении поляризации в однородном поле в образце с модельной регулярной двумерной доменной структурой, которая представляла собой систему изолированных доменов, расположенных в узлах квадратной и шестиугольной решеток. В случае использования квадратной решетки в CLN обнаружено формирование изолированных доменов, вытянутых вдоль Y кристаллографического направления, совпадающего с одним из направлений решетки модельной 2D структуры. Полученный результат имеет важное значение для развития методов создания регулярных полосовых доменных структур в сегнетоэлектриках, так как позволяет ограничить разрастание полосовых доменов в ширину. Показано, что неправильная форма и большая концентрация изолированных доменов при обратном переключении оптимальны для создания доменных структур с произвольной ориентацией доменных стенок для создания управляемых электрическим полем дифракционных оптических элементов. Продемонстрирована возможность создания полосового домена шириной около 10 мкм, ориентированного под углом к основным кристаллографическим направлениям кристалла. Установлено, что в случае использования шестиугольной решетки, эволюция доменной структуры в CLN аналогична монодоменному образцу. При переключении поляризации в кристаллах конгруэнтного танталата лития с модельной 2D доменной структурой выявлено два этапа процесса переключения: (1) рост изолированных доменов исходной 2D матрицы и (2) процесс их непрерывного слияния. Показано, что домены, формирующиеся на второй стадии, имеют неправильную формы для квадратной решетки и правильную треугольную форму для шестиугольной решетки. Эффект объяснен особенностями слияния соседних доменов на квадратной решетке. Исследовано формирование широкой доменной границы при точечном облучении ионным пучком легированных никелем монокристаллов ниобата бария-стронция (SBN61:Ni) с исходной субмикронной доменной структурой. Показано, что точечное облучение приводит к образованию изолированных доменов круглой формы, окруженных широкой доменной границей, представляющей собой частично переключаемую область. Показано, что радиус и глубина домена и ширина и глубина широкой доменной границы увеличиваются пропорционально корню квадратному из дозы облучения. Переключенный заряд был пропорционален дозе облучения, что свидетельствует о доминирующей роли инжектированных ионов в экранировании деполяризующего поля. При 2D облучении массива точек искажение формы домена наблюдалось при расстоянии между доменными стенками менее 0,5 мкм. Визуализация 2D массива доменов в объеме позволила выявить уменьшение площади сплошного домена с глубиной и увеличение площади области, занимаемой широкой доменной границей. Полученная аномальная эволюция доменной структуры объяснялась равновероятными позициями генерации новых ступеней на доменной стенке за счет слияния с нанодоменами. Увеличение ширины широкой доменной границы с глубиной согласуется с расчетами пространственного распределения полярной компоненты поля. Полученные результаты демонстрируют возможность использования кристаллов SBN61:Ni с исходной нанодоменной структурой для создания трехмерных доменных структур заданной геометрии для нелинейно-оптических и электрооптических применений. Исследованы особенности роста доменов при локальном переключении поляризации на полярном срезе кристаллов триглицинсульфата (ТГС) с объёмной лабиринтовой микродоменной структурой. Показано, что локальное переключение поляризации проводящим зондом СЗМ приводит к формированию переключенных областей, вытянутых вдоль c-кристаллографического направления. Показано, что при переключении поляризации в условиях сухой атмосферы с ростом переключающего напряжения размеры домена увеличиваются линейно. Увеличение длительности переключающего импульса приводит к существенному увеличению ширины домена, тогда как длина меняется незначительно. В результате такого анизотропного роста соотношение сторон увеличивается и может достигать 10. Подобная анизотропия роста вдоль a и c направлений объяснена в рамках кинетического подхода за счет реализации различных механизмов зародышеобразования: при движении доменной стенки вдоль направления c реализуется стохастический механизм зародышеобразования, а при движении вдоль направления a — детерминированный механизм зародышеобразования. Обнаружено, что с ростом влажности соотношение сторон домена стремится к единице. Изменение формы доменов может было отнесено за счет необходимости экранирования нескомпенсированного деполяризующего поля, возникающего при переключении поляризации. В сухой атмосфере единственным механизмом экранирования является объемная проводимость кристалла, которая в кристаллах ТГС существенно анизотропна. В условиях повышенной влажности на поверхности образца образуется адсорбированный слой воды, который обладает изотропной проводимостью. С увеличением влажности толщина и проводимость адсорбированного слоя возрастает, что приводит к уменьшению соотношения сторон домена до значений, близких к единице.

Аннотация результатов, полученных в 2022 году
Проект был направлен на решение фундаментальной проблемы физики неравновесных состояний, связанной с движением фазовых границ в существенно гетерогенной системе. В качестве модельного процесса исследовался рост сегнетоэлектрических доменов (монодоменных областей) в одноосных сегнетоэлектриках из исходного полидоменного состояния, включающего микро- и нанодоменные структуры. В ходе выполнения проекта были получены следующие основные результаты. Проведено исследование формирования и роста доменов в результате облучения сфокусированным пучком заряженных частиц в образцах с модельной полосовой регулярной доменной структурой (РДС), созданной приложением электрического поля с помощью периодических полосовых электродов, созданных методами фотолитографии (e-field РДС) и облучением сфокусированным пучком заряженных частиц (i-beam РДС). Показано, что точечное облучение вне полосовых доменов модельной РДС приводит к формированию изолированных доменов шестиугольной формы. Доменная стенка ближайшего полосового домена при этом никак не искажается до тех пор, пока не начинается слияние растущего домена и полосового домена. Установлено, что точечное облучение внутри полосового домена приводит к искривлению его стенки, при этом величина смещения стенки линейно растет с уменьшением расстояния от точки облучения до стенки. Обнаружено, что формирование изолированных доменов рядом с e-field РДС приводит к уменьшению глубины их прорастания на 20%, тогда как формирование изолированных доменов рядом с i-beam РДС приводит к уменьшению глубины прорастания более чем в два раза, что было отнесено за счет действия незаэкранированного деполяризующего поля доменов модельной РДС. Показано, что изолированные домены, сформированные на расстоянии менее 2 мкм от стенки полосового домена, сливаются с полосовым доменом на глубине порядка 10 мкм. Полученные результаты имеют принципиальное значение для развития методов прецизионной коррекция доменной структуры при создании управляемых электрическим полем диффракционных оптических элементов. Проведено исследование особенностей формирования и роста доменов в монокристаллах ниобата лития и танталата лития при переключении поляризации в однородном поле в образце с приповерхностной квазирегулярной доменной структурой. Показано, что движение доменных стенок в этом случае происходит за счет слияния с изолированными доменами квазирегулярной доменной структуры. Обнаружено, что в образцах ниобата лития переключение поляризации начинается в полях на 3 кВ/мм меньше, чем в монодоменном образце. Показано, что в обоих материалах взаимодействие доменной стенки с доменами квазирегулярной структуры приводит к искажению формы доменной стенки, которое сохраняется на всей глубине кристалла. Обнаруженное уменьшение пороговых полей переключения в ниобате лития с квазирегулярной доменной структурой можно использовать для управления точками зарождения новых доменов. Кроме того, результаты, полученные в танталате лития, демонстрируют возможность достаточно точного управления доменной структурой за счет переключения в неоднородном электрическом поле вблизи края электрода. Именно такие методы планируется развивать на следующем году выполнения проекта. Проведено исследование роста доменов на полярной поверхности в монокристаллах ниобата бария-стронция с исходной нанодоменной структурой при локальном переключении поляризации. Показано, что при локальном переключении поляризации зондом СЗМ формируются домены круглой формы, окруженные широкой доменной границей. При переключении зондом СЗМ при средней и высокой влажности обнаружено формирование дополнительного домена, обусловленное образованием водяного мениска между зондом и поверхностью образца. Показано, что начиная с определенного времени, зависящего от приложенного напряжения, радиус основного домена начинает возрастать пропорционально логарифму длительности импульса. Установлено, что при переключении зондом СЗМ отношение ширины широкой доменной границы к радиусу домена уменьшается при увеличении размера домена, а при точечном облучении ионным пучком это отношение было постоянным. Обнаруженные отличия отнесены за счет различий в распределении полярной компоненты электрического поля, создаваемого зондом СЗМ и зарядом, инжектированным при облучении ионным пучком. Исследованы особенности роста доменов при локальном переключении поляризации на неполярном срезе монокристаллов триглицинсульфата с объёмной лабиринтовой микродоменной структурой. Показано, что локальное переключение в сухой атмосфере приводит к формированию доменов, вытянутых в полярном направлении с двух сторон от зонда. Обнаружено формирование аномальной 180-ти градусной заряженной доменной стенки типа «хвост к хвосту», которое объяснено высоким значением проводимости в ТГС вдоль с оси в кристалле позволяющей экранировать возникающие деполяризующие поля за счет тока зарядов, инжектированных из зонда в образец. Показано, что рост переключенной области в ширину может быть описан с использованием уравнения для одномерного движения доменной стенки ограниченного током экранирования. Показано, что ширина переключенной области увеличивается с температурой обратно пропорционально величине спонтанной поляризации. Установлено, что локальное переключение в атмосфере с относительной влажностью выше 35% приводит к резкому увеличению ширины переключенной области. Эффект связан с формированием проводящего адсорбированного слоя воды на поверхности образца, обеспечивающего эффективное экранирование деполяризующего поля. Проведено моделирование роста доменов в кристалле одноосного сегнетоэлектрика с исходной микро- и нанодоменной структурой. Предложена модель ограниченного экранированием роста переключенной области при локальном переключении поляризации в атмосфере с контролируемой влажностью в ТГС с исходной (лабиринтовой) доменной структурой. Показано, что компьютерное моделирование на основе предложенной модели может качественно объяснить различную форму переключенных областей при переключении поляризации в сухой атмосфере и атмосфере с повышенной влажностью. Для переключения в сухой атмосфере предложена упрощенная модель независимого роста переключенной области в ширину и в длину, которая позволила аппроксимировать экспериментальные данные и данные компьютерного моделирования. Проведено компьютерное моделирование эволюции доменной структуры при переключении поляризации в однородном поле в кристаллах ниобата лития с модельной 2D РДС. Принципиальную роль при моделировании играл учет формирования короткоживующих быстрых и сверхбыстрых доменных стенок, движущихся вдоль Y- и Y+ кристаллографических. Показано, что обнаруженное ранее экспериментально формирование доменных стенок с нетипичными ориентациями происходит за счет непрерывного слияния растущего макро-домена с доменами исходной структуры. Разработаны рекомендации по улучшению методов создания регулярных доменных структур за счёт формирования приповерхностной квазирегулярной микро- и нанодоменной структуры. Выделены три группы сегнетоэлектриков, для каждой из которых необходимо использование различных подходов при создании РДС: (1) высококоэрцитивные сегнетоэлектрики такие как ниобат лития, (2) среднекоэрцитивные сегнетоэлектрики такие как ниобат бария-стронция, и (3) низкокоэрцитивные сегнетоэлектрики такие как триглицинсульфат. Рекомендации и подходы к созданию РДС в каждой группе основаны на особенностях эволюции доменной структуры во внешнем поле, выявленных в ходе выполнения работ по проекту.